双共振等离子体热点-激子耦合增强金/氧化锌杂化多孔纳米海绵的二阶非线性光学效应

摘要： 我们引入了氧化锌（ZnO）功能化的多孔金纳米粒子，由于局域表面等离子体与ZnO激子的高效耦合，这些粒子展现出强烈的二次谐波（SH）发射。这种纳米海绵具有10纳米尺寸配体的随机网络穿孔结构，能在高密度热点区域局域化等离子体。我们采用宽带少周期超快激光探测单个裸金海绵与ZnO功能化海绵的相干非线性发射。虽然杂化粒子的三次谐波光谱相对于裸金海绵发生红移，但其二次谐波光谱却呈现明显蓝移。约390纳米（略低于ZnO带隙）的二次谐波发射强度增强了十倍。我们认为这是双共振等离子体-激子相互作用的结果：激光驱动纳米海绵等离子体热点共振，这种局部增强的电场引发局域ZnO激子的双光子激发。这为通过结合随机无序纳米天线与半导体增益材料来设计高效相干非线性光源开辟了新途径。