无粘结剂异质结界面的ZnxCd1-xSe纳米颗粒修饰有序介孔ZnO反蛋白石结构，用于高效光电化学水分解

摘要： 具有宽光吸收范围和高效电荷转移特性的明确多孔异质纳米结构，是开发高效光电化学（PEC）水分解光阳极的关键挑战。本研究报道了一种简便的模板法和连续离子交换技术，在掺氟二氧化锡（FTO）玻璃上制备了三维有序介孔（3DOM）ZnO/ZnxCd1-xSe反蛋白石结构，其异质结界面无需粘结剂。ZnxCd1-xSe壳层在ZnO反蛋白石骨架表面的异质外延生长，形成了有利的II型能带排列、低界面电阻及高可见光吸收特性。正如预期，优化的3DOM ZnO/ZnxCd1-xSe反蛋白石在AM 1.5G模拟太阳光（100 mW cm-2）照射下，于0.25 M Na2S和0.35 M Na2SO3水溶液中1.23 V（vs可逆氢电极RHE）处实现了24.76 mA cm-2的显著饱和光电流密度，较原始ZnO光阳极（1.23 V时为0.99 mA cm-2）提升了25倍。该优化结构在0.52 V（vs RHE）偏压下达到10.64%的最大光电转换效率，较原始ZnO反蛋白石（0.61 V时为0.47%）提高了约22.63倍。此外，该优化光阳极在电解液中的光稳定性显著提升，无?；ね坎闱榭鱿戮?000秒连续光照后仍保持初始值的82.6%。这种优异的PEC性能归因于可见光捕获能力的增强及电荷分离/收集效率的提高。本研究为设计高性能水分解用高效光阳极提供了重要理论依据。