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实现Π电子在石墨相氮化碳中的高效掺杂以显著提升产氢性能
摘要： 过去十年间，石墨相氮化碳（g-C3N4）因其不含金属且能稳定产氢（H2）而取得快速进展。值得注意的是，密度泛函理论计算表明，在g-C3N4中用碳取代氮可增加π电子可用性，从而显著提升光催化产氢效率。但由于氮的电负性高于碳，构建这种含碳g-C3N4一直颇具挑战。本研究报道了一种通过富π电子的巴比妥酸与三聚氰胺共聚、并采用简易微波辅助加热将碳引入g-C3N4的快速高效策略，从而解决了传统电炉加热中因巴比妥酸与三聚氰胺升华温度不匹配导致的严重挥发问题。优化碳掺杂含量后的g-C3N4催化剂在可见光照射下产氢活性显著提升，最高产氢速率达25.0 μmol h-1，较相同单体经传统电炉加热制备的g-C3N4（1.3 μmol h-1）提高了近20倍。因此，这种微波辅助加热策略可能成为向g-C3N4引入π电子并显著改善其光催化性能的极简途径。
关键词： 碳掺杂、微波、氮化碳、光催化、π电子
更新于2025-09-09 09:28:46
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实现Π电子高效掺杂石墨相氮化碳以显著提升产氢性能
摘要： 过去十年中，石墨相氮化碳（g-C3N4）因其不含金属且具有高度稳定的产氢性能而取得快速进展。值得注意的是，密度泛函理论计算表明，在g-C3N4中用碳取代氮可增加π电子可用性并提升光催化产氢效率。然而，由于氮的电负性高于碳，构建这种含碳g-C3N4一直颇具挑战。本研究报道了一种通过微波辅助加热快速高效地将富π电子的巴比妥酸与三聚氰胺共聚掺碳的新策略，从而解决了传统电炉加热中因巴比妥酸与三聚氰胺升华温度不匹配导致的严重挥发问题。经优化碳掺杂含量后，该g-C3N4催化剂在可见光照射下产氢量显著提升，最高产氢速率达25.0 μmol h-1，较采用相同单体经传统电炉加热制备的g-C3N4（1.3 μmol h-1）提高了近20倍。因此，这种微波辅助加热策略为向g-C3N4引入π电子并显著提升其光催化性能提供了一种极其简便的途径。
关键词： 碳掺杂、微波、氮化碳、光催化、π电子
更新于2025-09-09 09:28:46
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小综述：利用结构定制的氮化碳光催化剂选择性生产过氧化氢作为清洁氧化剂
摘要： 过氧化氢（H2O2）是一种清洁氧化剂，在制浆造纸漂白、化学合成、废水处理等多个行业的需求持续增长。目前工业上主要通过蒽醌法生产H2O2，但该方法存在（i）有毒溶剂、（ii）爆炸性氢气作为前驱体以及（iii）高能耗等缺陷，因此亟需开发基于经济环保工艺的新技术。光催化制备H2O2被认为是最环境友好且经济可行的方案，因其仅需溶解氧、水和阳光即可实现。在各类光催化剂中，聚合物氮化碳（C3N4）凭借（i）热聚合的简易合成法、（ii）由地壳丰量元素碳和氮构成的结构、（iii）适合可见光吸收的有效带隙尺寸，以及（iv）能带导位有利于水中溶解氧还原的特性，成为H2O2生产的潜力材料。本简评探讨了C3N4表面H2O2的形成机制，并总结了通过结构与表面改性技术提升光催化活性的策略。这些选择性调控电子向溶解氧转移的多元方法，不仅对开发新一代C3N4基材料具有重要价值，也将推动太阳能驱动光催化H2O2生产系统的商业化进程。
关键词： 过氧化氢、结构修饰、光催化、氮化碳、杂化
更新于2025-09-04 15:30:14
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三维网状氮化碳材料高度均匀捕获零维黑磷形成三维/零维复合材料，实现稳定高效的光催化产氢
摘要： 黑磷近期作为一种优异的二维半导体材料崭露头角，其具有高载流子迁移率和宽可调带隙特性，适用于光催化领域。研究中开发了一种简易方法制备网状氮化碳材料（CN-4N）。利用CN-4N对均匀分散于水溶液中的黑磷量子点（BQ）的自捕获特性，成功将BQ植入CN-4N内部表面，形成独特结构而非常规的外表面接触模式。优化的CN-4N(BQ)展现出良好稳定性，产氢速率高达13.83 mmol h?1 g?1，分别是CN-4N和块体氮化碳（NCN）的3.3倍和35.5倍。实验结果表明，CN-4N(BQ)显著提升的光催化性能源于超多孔结构提供的丰富活性位点、优异的可见-近红外吸收能力、氧化还原反应的空间分离活性位点以及大幅增强的光生电子-空穴分离效率的共同作用。该研究为合理构建适用于多种用途的氮化碳基复合材料提供了新思路。
关键词： 黑磷、氮化碳、光催化、量子点、析氢反应
更新于2025-09-04 15:30:14
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碳纳米片促进碳化钼与石墨相氮化碳间电荷分离与转移实现高效光催化产氢
摘要： 通过界面调控纳米结构异质结光催化剂以增强电荷分离与转移，是实现高效光催化活性的关键。本研究设计构建了一种非贵金属Mo2C@C/g-C3N4异质结构，其中插层碳纳米片作为粘结剂在Mo2C与g-C3N4间形成优异的界面接触。此外，大量碳量子点均匀嵌入碳纳米片中。所得Mo2C@C/g-C3N4复合材料在可见光照射（λ ≥ 420 nm）且无助催化剂条件下，展现出显著提升的光催化产氢速率（52.1 μmol h?1），较相同条件下原始g-C3N4（0.2 μmol h?1）提高了近260倍。光催化活性的显著提升主要源于导电碳纳米片作为高效电子媒介，促进了Mo2C与g-C3N4间的快速电荷迁移与分离。此外，碳载体中嵌入的碳量子点也提升了太阳能利用效率。该工作为通过异质结复合材料的界面工程开发高效光催化剂提供了可行策略。
关键词： 析氢反应、光催化、水分解、氮化碳、异质结
更新于2025-09-04 15:30:14