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利用二维过渡金属硫族化合物范德华异质结构建直接Z型光催化剂实现全水分解
摘要: 由二维材料构建的直接Z型体系是光催化水分解制氢的有效途径。本研究提出MoSe?/SnS?、MoSe?/SnSe?、MoSe?/CrS?、MoTe?/SnS?、MoTe?/SnSe?和MoTe?/CrS?这六种二维范德华异质结作为直接Z型光催化剂的有力候选,并通过第一性原理计算验证。这些二维范德华异质结中诱导产生的垂直电场可提升太阳能利用效率。用MoTe?替代MoSe?不仅促进层间载流子迁移,还改善了异质结的光学吸收性能。值得注意的是,首次证实二维范德华MoTe?/CrS?异质结可作为二维近红外光驱动的直接Z型水分解光催化剂。
关键词: 光催化、直接Z型体系、水分解、二维范德华异质结
更新于2025-09-10 09:29:36
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等离子体氢化TiO2/泡沫镍作为高效双功能电催化剂用于整体水分解
摘要: 电化学水分解是制氢最高效的技术之一,而制备低成本、坚固且高活性的电催化剂以替代贵金属基材料是关键问题之一。通过氢等离子体处理,TiO?/泡沫镍复合材料在碱性电解液中转变为对析氢反应(HER)和析氧反应(OER)均高效的双功能电催化剂。研究表明,TiO?中存在大量氧空位,这可能显著提升导电性并加快电荷转移速率;密度泛函理论(DFT)计算表明,氧空位能激活表面晶格氧,使TiO?对析氢反应产生有利的反应中间体吸附能;同时调整TiO?表面与反应中间体间化学键强度至更优值,从而降低析氧反应能垒。该发现赋予了TiO?区别于其传统认知中电催化惰性半导体材料的独特功能,证明经氢等离子体处理的TiO?/泡沫镍可作为全水分解的双功能电催化剂。
关键词: 电催化、二氧化钛、水分解、等离子体处理、缺陷
更新于2025-09-10 09:29:36
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具有p/n异质结的纳米结构CuWO4/Mn3O4作为光阳极用于增强水氧化
摘要: 本文报道了一种新型光阳极的制备方法:先通过旋涂法在掺氟氧化锡(FTO)玻璃表面沉积n型CuWO4纳米卵形体,再采用沉积-退火法修饰p型Mn3O4纳米球,在FTO玻璃表面形成具有p/n异质结的新型纳米复合材料(CuWO4/Mn3O4)。表征结果表明该复合材料的两个组分紧密接触。光电化学测试显示,制备的CuWO4/Mn3O4光阳极比纯CuWO4光阳极能产生更大的阳极光电流,并表现出更高的入射光子-电流转换效率(IPCE)。此外,以该电极作为光阳极、铂片作为对电极组装的光电化学(PEC)串联电池,在无牺牲剂条件下经1.20V vs. RHE偏压的2小时模拟太阳光照射后,从对电极室和光阳极室分别收集到5.0 μmol氢气和2.3 μmol氧气,展现出增强的光催化活性与稳定性。这种优异性能归因于复合材料中形成的异质结结构,促进了光生电荷的高效转移与分离。
关键词: 四氧化三锰、钨酸铜、水分解、氢气和氧气生产、光电化学电池
更新于2025-09-10 09:29:36
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在碳基质中制备Cu、Cu?O及Cu-Cu?O混合纳米颗粒并探究其析氧、析氢催化活性与绿色A3偶联反应性能
摘要: 已合成碳基质包覆的Cu-Cu2O杂化纳米颗粒(NPs)及纯相Cu、Cu2O@C纳米颗粒,并探究了其双功能电催化活性(析氧反应OER与析氢反应HER)及A3偶联(三组分反应)性能。通过粉末X射线衍射(PXRD)、X射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电镜(HR-TEM)分析了纳米催化剂的晶体结构、化学状态及粒径。研究表明:相比纯相材料,Cu-Cu2O@C杂化材料展现出更强的电催化活性;而纯相Cu和Cu2O@C纳米颗粒对A3偶联反应具有更优催化性能。当杂化纳米颗粒中Cu2O比例较高时,其析氧/析氢反应表现出更强的电流响应(57.8 mA/cm2和-172 mA/cm2)。本研究揭示了Cu与Cu2O比例对制备地壳丰度高、成本低廉的纳米催化剂在电催化(OER/HER)及有机化学转化中的关键作用。
关键词: 水分解、A3偶联反应、析氧反应、析氢反应、铜-氧化亚铜纳米颗粒、电催化剂
更新于2025-09-10 09:29:36
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光-电化学太阳能转换的最新进展与新兴趋势
摘要: 光电化学(PEC)太阳能转换有望利用丰富的阳光和水实现低成本可再生能源燃料的生成。本综述围绕这一前景,探讨了光电化学水分解领域的最新进展。通过当前对经济高效制氢所需条件的理解(特别是太阳能到氢能的转换效率及系统耐久性),将最先进的光电化学器件性能置于相应背景中进行分析。重点介绍了p型光阴极制氢的若干重要研究——多数采用?;げ悖ㄒ栽銮磕途眯裕?,同时也包含少数近期无需?;げ愕陌咐?。随后详细阐述了广泛研究的n型BiVO4光阳极最新成果,揭示了尚未发现的下一种突破性光阳极材料的需求与必要性。接着讨论了生物质底物光电催化升级制备高附加值化学品这一新兴研究方向,最后就光电化学材料研究的持续价值发表了评论。
关键词: 增值化学品、氢气、光电化学、水分解
更新于2025-09-09 09:28:46
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还原氧化石墨烯/金属MoSe2:Cu纳米片纳米结构——通过化学工艺生长,用于高效水分解
摘要: 具有金属1T结构的过渡金属二硫化物因其独特的光电特性,在高性能器件应用中备受关注。迄今为止,一步法合成1T-MoSe2仍是一项挑战。本研究提出一种简便的一步法合成还原氧化石墨烯/1T相MoSe2:Cu纳米片的方法。实验结果表明,通过简单化学溶液反应制备的MoSe2具有1T结构。还原氧化石墨烯(RGO)的引入和铜掺杂虽未显著改变物相结构,但降低了平均粒径。1T结构与铜掺杂及MoSe2/RGO界面效应协同作用,显著提升了该纳米结构的导电性和光电导性能。因此,铜掺杂与RGO引入还增强了析氢催化活性与稳定性,使RGO/MoS2:Cu纳米片成为最具活性和稳定性的析氢催化剂。
关键词: 二硫化钼,水分解,石墨烯,金属结构,纳米结构
更新于2025-09-09 09:28:46
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新型二氧化钛光阳极实现高光电转换效率
摘要: 采用纳米洞TiO?和高度均匀的TiO?纳米管获得了光电化学水分解的高光电转换效率。光阳极通过在含NH?F的甘油基溶液中以10V电压对钛箔进行电化学阳极氧化合成。采用脉冲电沉积法将铜离子掺入均匀的TiO?纳米管中。在1M氢氧化钠溶液的模拟可见光照射(λ≥380nm)下测试了光电转换性能,测定了光电流密度、莫特-肖特基曲线、电化学阻抗谱及光电转换效率。纳米洞TiO?光阳极在相对于可逆氢电极1.23V电压下获得了最高光电流密度5.77mA·cm?2。铜的掺杂降低了氧析出反应(OER)的光催化活性,同时提高了析氢反应(HER)的活性。
关键词: 二氧化钛纳米管、水分解、光电流密度、光电化学、阳极氧化
更新于2025-09-09 09:28:46
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具有可控相结的均匀有序介孔二氧化钛微球的合成及其在高效太阳能水分解中的应用
摘要: 作为基准光催化剂,商用P25-TiO?已被广泛应用于各类光催化领域。然而其低比表面积和较差的多孔结构严重限制了性能发挥。本研究通过配位介导自组装法,成功合成了具有可控锐钛矿/金红石相结和径向取向介孔的均匀有序介孔TiO?微球(记为Meso-TiO?-X,X代表微球中金红石相占比)。通过调节盐酸浓度可便捷调控产物微球的锐钛矿/金红石比例(金红石占比:0-100%)。典型产物Meso-TiO?-25微球与商用P25具有相近的相比例,但其比表面积(78.6 m2/g)和孔容(0.39 cm3/g)均优于商用P25。作为光催化剂用于产氢时,Meso-TiO?-25在AM 1.5G全光谱和可见光(λ>400 nm)照射下分别展现出显著高于商用P25的太阳能驱动产氢速率。这种配位介导自组装方法为高性能介孔光催化剂的设计合成开辟了新途径。
关键词: 水分解、介孔二氧化钛、相结、自组装、光催化
更新于2025-09-09 09:28:46
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基于g-C3N4的Z型异质结界面优化实现太阳能驱动光催化产氧的协同增强
摘要: 探索用于太阳能驱动光催化水分解制氧的活性催化剂材料极具挑战性,这主要源于氧气析出反应(OER)固有的缓慢动力学导致的低效析氧问题。Ag3PO4作为水分解制氧的光催化剂备受关注,但其低OER效率始终是亟待解决的难题。构建基于Z方案的Ag3PO4复合光催化体系,以及优化异质结光催化剂中的表面形貌和界面接触,都有助于提升OER效率。本研究报道了通过静电组装法制备具有明确异质结构和紧密界面接触的Ag3PO4/鱼鳞状石墨相氮化碳(g-C3N4)片层复合材料。该Ag3PO4/改性g-C3N4复合光催化剂在LED光照下展现出显著增强的析氧活性。g-C3N4的有效表面修饰、两种半导体间强界面相互作用,以及更高效电荷转移的串联Z方案型路径,协同加速了Ag3PO4的OER氧化还原能力。这项工作为设计高性能太阳能驱动Z方案光催化水分解系统提供了新思路。
关键词: 水分解、Z型机制、光催化析氧、g-C3N4、Ag3PO4
更新于2025-09-09 09:28:46
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氮掺杂石墨烯负载的黄铁矿型CoS2纳米颗粒用于增强水分解
摘要: 开发廉价、高效且稳定的双功能电催化剂(用于析氢反应HER和析氧反应OER)对推动水分解技术的大规模应用具有重大意义。本文报道了一步水热法制备氮掺杂石墨烯负载的二硫化钴纳米颗粒(CoS2@N-GN)及其在水电解中催化氢氧反应的增强电化学效能。该复合材料由氮掺杂石墨烯与平均粒径73.5 nm的CoS2纳米晶构成。得益于电子转移能力提升和协同效应,所制CoS2@N-GN在1.0 M KOH中展现出优异的OER和HER性能:10 mA cm?2电流密度下过电位分别为243 mV(OER)和204 mV(HER),对应塔菲尔斜率分别为51.8 mV dec?1和108 mV dec?1。此外,该复合催化剂还具有卓越的长期催化耐久性。以CoS2@N-GN同时作为阴阳极组装的碱性水分解装置,在60°C下可实现1.53 V的低槽压,并保持100%的全水解法拉第效率。这种显著增强的电化学性能源于小尺寸均匀分散的新型CoS2纳米晶与底层导电氮掺杂石墨烯的耦合相互作用,为设计高效耐用的过渡金属硫族化合物电催化剂提供了重要见解。
关键词: 水分解、析氢反应/析氧反应、石墨烯、纳米颗粒、复合材料、硫化钴
更新于2025-09-09 09:28:46