二苯并异苯并呋喃键合纳米晶金属氧化物：激基缔合物形成、单线态裂分、电子注入及低能敏化

摘要： 我们报道了二羧基二苯并异苯并呋喃染料（1）与纳米晶金属氧化物表面结合的光物理性质。随着染料1表面负载量的增加，薄膜的发射显著猝灭，但在最大表面负载量时出现少量激基缔合物发射。通过纳秒瞬态吸收光谱观察到长寿命三重态，这与介孔ZrO2上发生单重态裂分的现象一致。然而，我们的亚纳秒瞬态吸收光谱未能清晰解析这些三重态的演化过程。由染料1与TiO2|Al2O3核壳结构组成的染料敏化器件，其短路电流密度（Jsc）随Al2O3厚度变化呈现先降后升再降的反常趋势。在这些薄膜中，Al2O3作为隧穿势垒延缓了单重激发态的电子注入，使得单重态裂分与三重态电子注入形成竞争。我们还展示了具有原理验证意义的自组装双层膜——能将低能吸收染料的三重态能量高效转移至染料1，这是实现突破肖克利-奎伊瑟极限的基于单重态裂分的染料敏化太阳能电池的又一进展。