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范德华异质结构中的超快动力学
摘要： 范德瓦尔斯异质结构是由原子级厚度的二维（2D）层状材料堆叠而成的合成量子材料。由于这些原子薄层中的电子会受到层间耦合的影响，其特性不仅取决于组成单层，还受层间相互作用制约。近年来，不同类型的范德瓦尔斯异质结构已展现出诸多引人注目的电学、光学和磁学特性。本综述重点探讨过渡金属硫族化合物（TMDC）异质结构中独特的激发态动力学。作为研究最广泛的二维半导体，TMDC单层具有显著的激子态和谷自由度可调控性。许多TMDC异质结构具有交错能带排列特征，这种能带排列对异质结构中激发态的演化产生深远影响，包括层间超快电荷转移、层间激子形成以及驻留载流子中长期存在的自旋与谷极化现象。本文综述了从飞秒到微秒时间尺度阐明TMDC异质结构电子动力学的最新实验与理论研究，并评述这些效应对光电器件、谷电子器件和自旋电子器件潜在应用的相关性。
关键词： 自旋和谷极化、电荷转移、谷电子学、过渡金属二硫化物、范德华异质结构、激发态动力学、自旋电子器件、层间激子、光电子学
更新于2025-09-23 15:21:01
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发光自由基激基复合物：掺杂主体晶体中发光自由基的激发态动力学
摘要： 通过光学检测磁共振（ODMR）和时间分辨发射光谱技术，研究了掺杂于主体晶体中的光稳定发光有机自由基（PyBTM）的激发态动力学。在该自由基体系中，未配对电子可作为电子态及动力学的探针。高浓度自由基混合晶体同时呈现激基缔合物发射与单体发射。监测单体与激基缔合物发射时观测到符号相反的ODMR信号?；谄湮露扔肱ǘ纫览敌裕岷霞し⑻孕ρУ牧孔恿ρＤ?，探讨了掺杂晶体的激发态动力学、激基缔合物形成机制及ODMR信号产生机理。首次从自旋动力学角度阐明了激基缔合物形成的初始过程。
关键词： 发光自由基、时间分辨光谱、ODMR（顺磁共振）、激基复合物、激发态动力学
更新于2025-09-23 15:19:57
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利用近单周期脉冲对分子光激发进行亚飞秒斯塔克调控
摘要： 电场可通过与电子态依赖的分子偶极矩相互作用来调控分子势能面。光学领域的最新进展使得能够产生超短少周期光脉冲，并精确控制决定电场最大值与脉冲包络偏移量的载波包络相位（CEP）。这为利用CEP开辟了控制超快分子动力学的新途径。本研究表明，通过调节CEP可以控制定向H2CSO（亚砜）的光吸收效率。我们进一步发现，这种调控源于与电子能级斯塔克位移相关的共振条件。
关键词： 超快光化学、从头算多组态方法（AIMS）、少周期脉冲、斯塔克效应、激发态动力学
更新于2025-09-22 21:47:29
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沿不同方向硅纳米线中显式处理动量色散的电子动力学第一性原理研究
摘要： 本研究综述了不同取向硅纳米线的基态电子结构、光学性质以及光诱导电子动力学特性。这些纳米线是未来纳米电子器件的重要功能单元。所有观测量均在环境温度下对波矢分布进行计算。光学性质计算采用动量守恒近似，总吸收由固定动量值的各分量贡献组成?；诖油匪惴肿佣ρШ斯旒；竦玫氖凳狈蔷锐詈喜问挥糜赗edfield密度矩阵运动方程。本研究主要成果包括跃迁能级、光吸收光谱、电子与空穴弛豫速率及电子输运性质。这些计算结果将有助于理解硅纳米线在光电器件应用中电子转移过程的机理。
关键词： 纳米线、激发态动力学、非绝热效应、动量色散、硅
更新于2025-09-23 00:35:40
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单链、双链和三链共轭卟啉寡聚物：合成、结构及连接位置依赖性性质
摘要： 已证实卟啉类化合物的直接共价连接是扩展其π电子网络并调控光学与电化学性质的有效方法。共价连接对于研究两个卟啉单元间的精确电子相互作用也具有重要意义。然而，尽管作为环收缩卟啉类的咕啉具有重要价值，其共价连接寡聚体的化学研究却远落后于卟啉同类物。咕啉较低的对称性自然会产生多种可能的咕啉二聚体，研究发现这些二聚体根据连接位点的不同会呈现差异化的光学与电化学性质。本综述总结了单键连接寡聚体、稠合二聚体等咕啉寡聚体及其金属配合物的合成、结构与性质，特别聚焦于连接位点依赖的电子特性。
关键词： 激发态动力学、氧化、寡聚体、咕啉、金属配合物
更新于2025-09-23 03:19:37
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飞秒时间分辨光谱揭示5-卤代胞苷的分子内电荷转移
摘要： 紫外线辐射对DNA/RNA造成的损伤会导致核苷的化学修饰，而理解相关激发态是揭示这些反应机制的关键。5-卤代胞苷作为DNA/RNA核苷的代谢副产物，在核酸甲基化过程及DNA/RNA损伤修复中具有重要生物功能。然而尽管对其生物功能已有大量研究，卤素取代对标准核苷激发态的影响却鲜少受到关注。本研究探究了5-氟胞苷、5-氯胞苷和5-溴胞苷的激发态动力学。295纳米波长激发会产生分岔现象：既导致亚皮秒级衰减至基态，又形成寿命为数皮秒至数十皮秒的分子内电荷转移态。该结果阐明了5-卤代胞苷的普遍激发态弛豫路径，且当这些核苷处于激发态时，其固有电荷转移态可能影响稳定DNA与蛋白质结构的卤键作用。
关键词： 激发态动力学、飞秒时间分辨光谱、DNA/RNA损伤、5-卤代胞苷、分子内电荷转移
更新于2025-09-19 17:13:59
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原子模拟与超快光谱揭示CsPbBr?纳米晶体中声子介导且弱尺寸依赖的电子与空穴冷却机制
摘要： 我们结合最先进的超快光致发光与吸收光谱技术以及非绝热分子动力学模拟，研究了尺寸范围极广（0.8纳米至12纳米）的CsPbBr3纳米晶中载流子冷却过程。与卤化铅钙钛矿中极化子形成会减缓载流子冷却的主流观点相反，除导带边缘附近（约0.1电子伏特范围内）"热"电子存在缓慢冷却（约10皮秒量级）外，CsPbBr3纳米晶中未观察到载流子冷却受抑制现象。在较高过剩能量下，电子和空穴以相似速率（约1电子伏特·皮秒-1·载流子-1量级）冷却，且该速率随尺寸增大而微弱提升。我们的第一性原理模拟表明，冷却过程通过强尺寸依赖的电子-声子耦合驱动的快速声子介导带内跃迁实现。所采用的实验与计算方法可获取相关声子能谱，或为利用热载流子的器件研发提供指导。
关键词： 电子-声子耦合、热载流子、非绝热分子动力学、载流子冷却、卤化铅钙钛矿纳米晶体、激发态动力学
更新于2025-09-19 17:13:59
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4-氰基-4'-羟基芪的激发态结构动力学：利用超快拉曼损失光谱解析质子耦合电子转移的特征
摘要： 光诱导质子耦合电子转移（PCET）过程在各种生物和化学体系的光捕获中起着至关重要的作用。通常采用分子模型体系来理解复杂生物体系运作的基本机制。一些基于PCET特性的分子二元体系被专门设计用于实现高效的太阳能到燃料的转化。有机光酸是此类应用的潜在来源，因为它们在光激发时酸性增强，有助于模拟某些生物过程。对羟基苯亚甲基咪唑啉酮（p-HBI）作为一种有机光酸，是绿色荧光蛋白中的关键发色团，其通过激发态质子转移表现出绿色发射。本文中，我们利用超快瞬态吸收、发射和超快拉曼损失光谱技术，研究了在外部碱叔丁胺（TBA）存在下，p-HBI类似物4-氰基-4'-羟基芪（CHSB）的结构变化和动力学过程。
关键词： 激发态动力学、拉曼损失光谱、质子耦合电子转移、光酸、超快光谱学
更新于2025-09-12 10:27:22
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基于多能级系统建模的量子点光电池具有增强的量子产率和效率
摘要： 一种紫外线能量耗散机制在防晒霜的光?；ばвχ衅鹱殴丶饔?。在本研究中，我们发现了模型植物防晒剂甲基芥子酸酯（MS）的取代基依赖性紫外能量耗散机制。研究发现，MS及其对甲氧基衍生物p-OMeMS最初占据的V(ππ*)态会通过超快反式-顺式光异构化过程，在数十皮秒内非辐射弛豫至基态。然而对于对氢取代衍生物p-HMS，V(ππ*)态会在不到1皮秒的时间内内转换至相对暗态的V′(ππ*)态，导致激发态弛豫路径出现分支。其中V(ππ*)态仍如MS和p-OMeMS案例般进行非辐射弛豫，而V′(ππ*)态则主要通过光子发射衰减至基态，其寿命长达5纳秒。这是首次在芥子酸酯和肉桂酸酯研究中明确区分V(ππ*)与V′(ππ*)态的动力学差异。这些结果表明：在设计防晒剂时应避免V′(ππ*)态的产生。
关键词： 激发态动力学、芥子酸甲酯、植物防晒剂、紫外能量耗散、光异构化
更新于2025-09-11 14:15:04
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强场电离与弱场电离泵浦-探测光谱学
摘要： 电离作用可作为探测分子激发态动力学（如内转换、解离和异构化）的通用手段。这些过程对生物学、化学和物理学中的广泛动力学现象具有基础性意义。近年来，关于强场电离（SFI，涉及多光子吸收）与弱场电离（WFI，仅吸收单光子）作为此类动力学探测手段的优劣比较存在显著争议。SFI的优势在于其采用相对易产生的波长，且通过足够强度总能实现分子电离；但计算包含多光子过程的电离动力学耗时且复杂，导致难以计算诸如时间依赖性离子产额等观测量。WFI的优势是观测量计算更易处理，但其所需波长（光子能量）的产生与实施具有挑战性，且固定能量的探测光子在追踪激发态回落至基态的动力学时可能引发技术难题。本研究以二碘甲烷和尿嘧啶两种分子为例，对这两种探测激发态动力学的方法进行了定量比较——这两种分子中内转换与解离过程的组合为WFI与SFI的探测效果提供了理想对照。我们将实验测量结果与动力学计算进行对比，发现虽然SFI与WFI都能定性反映激发态动力学信息，但目前仅WFI结果能与计算数据实现定量比对。
关键词： 强场电离、二碘甲烷、尿嘧啶、弱场电离、激发态动力学
更新于2025-09-10 09:29:36