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将能量定向导入跨越可见光谱的超波长非共振超表面。
摘要： 第10族金属（即镍、钯、铂）能催化多种化学反应，但其纳米粒子与光的弱相互作用阻碍了光催化应用的发展。相反，贵金属纳米粒子（特别是银和金）在可见光谱中呈现强烈的局域表面等离子体共振，但反应活性较低，限制了其光化学过程的适用范围和效率。我们在此展示了一种含单层钯纳米粒子新结构的设计、制备与表征，该结构可吸收超过98%的可见光。此外，通过调节支撑金属氧化物薄膜的厚度，可将吸收波长控制在整个电磁波谱可见光范围内。研究表明，吸收的能量集中于纳米粒子层——这对包括光催化和光热过程在内的能量转换应用至关重要。
关键词： 光催化、等离子体学、超表面、钯、热载流子、吸收体、临界耦合
更新于2025-09-23 15:23:52
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内容：（《先进功能材料》34卷/2018年）
摘要： 等离子体激元敏化技术使半导体能够通过金属纳米结构中热载流子的产生及随后向相邻半导体的转移来吸收亚带隙光子。为此，Dang Yuan Lei及其合作者在文章编号1800383中展示了一种Au@TiO?哑铃-薄膜纳米腔结构。该结构中哑铃的局域表面等离子体激元非辐射衰减与金薄膜的带间跃迁共同形成双通道热载流子生成机制，两个通道产生的热电子均被转移至二氧化钛，从而实现可见光驱动的光催化反应。
关键词： 金@二氧化钛，热载流子，等离子体学，光催化，纳米腔
更新于2025-09-23 15:21:21
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尺寸可控的CsPbBr3量子点中的量子尺寸效应与表面缺陷钝化
摘要： 本文通过控制合成温度制备出尺寸与带隙可调的发光CsPbBr3量子点(QDs)。随着合成温度升高，量子点尺寸先增大后减小，对应的吸收光谱和稳态光致发光光谱表明其带隙呈现先减小后增大的变化趋势，这是典型的量子限域效应。时间分辨光致发光光谱和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)显示小尺寸量子点中光生载流子的非辐射复合概率较低且缺陷较少，说明吸附在量子点表面的配体分子有效钝化了CsPbBr3的表面缺陷。最后通过fs-TAS动力学曲线拟合揭示了CsPbBr3量子点的热声子瓶颈效应，并详细讨论了热载流子的冷却动力学过程。本研究为理解CsPbBr3量子点的尺寸依赖性光物理性质提供了新见解。
关键词： 量子限域效应、金属卤化物钙钛矿量子点、缺陷钝化、热载流子
更新于2025-09-23 15:19:57
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等离子体激元产生的热载流子：它们在哪里产生，又从那里去了哪里？
摘要： 我们建立了一个物理上透明的统一理论，全面涵盖了金属中光致和等离激元诱导热载流子产生的所有相关机制。通过该理论获得了估算载流子产生速率、位置、能量及运动方向的解析表达式。在所研究的四种机制（带间吸收、声子和缺陷辅助吸收、电子-电子散射辅助吸收以及表面碰撞辅助吸收/朗道阻尼）中，最后一种机制产生的热载流子对光电探测和光催化等实际应用最具价值。
关键词： 等离子体激元、朗道阻尼、光探测、热载流子、吸收机制、光催化
更新于2025-09-23 09:37:32
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等离子体超表面吸收器：电磁热点与热载流子
摘要： 光与物质的相互作用极为重要，它们维系着地球上的生命，并能针对太阳能转换、化学传感和信息存储等领域的多样化应用进行定制。这些相互作用的一个关键过程是光子吸收。我们展示了一种新型材料，能够吸收高达98%的入射可见光。该材料由一层紧密堆积的二维金属纳米粒子晶格（称为plasmene）薄片构成，其支撑在一面镜子上方沉积的超薄膜（亚波长）介电薄膜上。我们展示了由此产生的超表面吸波器如何适用于表面增强光谱学和等离子体热载流子的产生。这些结构在结构色、传感和光催化应用方面具有巨大潜力。
关键词： 等离子烯，光学磁模，热载流子，完美吸收，超表面，等离激元学
更新于2025-09-24 05:17:16
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原子模拟与超快光谱揭示CsPbBr?纳米晶体中声子介导且弱尺寸依赖的电子与空穴冷却机制
摘要： 我们结合最先进的超快光致发光与吸收光谱技术以及非绝热分子动力学模拟，研究了尺寸范围极广（0.8纳米至12纳米）的CsPbBr3纳米晶中载流子冷却过程。与卤化铅钙钛矿中极化子形成会减缓载流子冷却的主流观点相反，除导带边缘附近（约0.1电子伏特范围内）"热"电子存在缓慢冷却（约10皮秒量级）外，CsPbBr3纳米晶中未观察到载流子冷却受抑制现象。在较高过剩能量下，电子和空穴以相似速率（约1电子伏特·皮秒-1·载流子-1量级）冷却，且该速率随尺寸增大而微弱提升。我们的第一性原理模拟表明，冷却过程通过强尺寸依赖的电子-声子耦合驱动的快速声子介导带内跃迁实现。所采用的实验与计算方法可获取相关声子能谱，或为利用热载流子的器件研发提供指导。
关键词： 电子-声子耦合、热载流子、非绝热分子动力学、载流子冷却、卤化铅钙钛矿纳米晶体、激发态动力学
更新于2025-09-19 17:13:59
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FAPbI3钙钛矿量子点/金属氧化物异质结中光激发热电子与冷电子及空穴动力学研究——用于稳定钙钛矿量子点太阳能电池
摘要： 高发光性的甲脒铅碘（FAPbI3）量子点（QDs）在卤化铅钙钛矿中展现出高稳定性和最窄的带隙能量，因此成为开发基于钙钛矿量子点的光捕获和近红外发射器件的最有前景材料之一。然而迄今为止，关于FAPbI3量子点与电荷传输层界面处光激发载流子动力学的研究甚少，而该界面对于量子点/电荷传输层异质结的基础研究和实际应用都至关重要。本研究系统考察了FAPbI3量子点与两种常用电子受体（TiO2和NiOx）异质结界面处的热载流子与冷载流子（电子和空穴）动力学行为，包括弛豫与转移过程。研究发现：(i) FAPbI3量子点中的热载流子以约10^11 s^-1的冷却速率弛豫为冷载流子；(ii) 冷电子与冷空穴的注入速率具有尺寸依赖性，在两类FAPbI3量子点/金属氧化物（MO）异质结中分别达到2.01~2.29×10^9 s^-1和1.55~1.96×10^9 s^-1，与马库斯电荷转移理论高度吻合。此外，这两种异质结的光激发载流子注入效率均超过99%，这是实现FAPbI3量子点太阳能电池（QDSCs）高光电性能的关键因素。我们制备了基于FAPbI3量子点/TiO2的正置结构电池和基于FAPbI3量子点/NiOx的反置结构电池两种异质结原型器件，分别获得超过9%和5%的功率转换效率，且光伏性能在100天内保持较高存储稳定性。通过优化量子点太阳能电池各组件可显著提升光电性能。本研究为钙钛矿量子点光电器件提供了重要启示。
关键词： 钙钛矿太阳能电池、热载流子、电荷转移、量子点、异质结
更新于2025-09-12 10:27:22
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金纳米颗粒修饰的过渡金属二硫化物纳米片中的等离激元热空穴转移
摘要： 本研究利用瞬态吸收光谱技术（TA），探究了金纳米颗粒（AuNP）修饰的单层至少层过渡金属二硫化物（TMD）纳米片中的光生载流子动力学。TA检测发现，在共价键合AuNP修饰的MoSe?和WSe?中均存在长寿命光诱导吸收（PIA）特征。这种长寿命PIA特征仅源于AuNP修饰的MoSe?和WSe?中Au的直接带间激发，而不会出现在带内激发过程或AuNP修饰的MoS?与WS?中。基于X射线/紫外光电子能谱及既有理论研究，我们提出该PIA信号源自AuNP向相邻TMD的热空穴转移，从而形成电荷分离态。这表明金属-半导体界面的电荷分离可用于延长带间激发产生的热空穴寿命。该发现可能为利用等离激元耗散路径产生适用于太阳能驱动光捕获与催化的长寿命载流子提供重要突破。
关键词： 二硒化钼、热载流子、瞬态吸收、载流子动力学、带内跃迁、带间跃迁、超快光谱学
更新于2025-09-12 10:27:22
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石墨烯中的等离激元诱导热电效应
摘要： 石墨烯因其具有超快、宽带光电探测的潜力，已成为光电子学领域极具前景的材料。石墨烯结的光响应特征表现为两种相互竞争的光电流产生机制：传统的光伏效应和占主导地位的热载流子辅助光热电（PTE）效应。已知PTE效应依赖于石墨烯掺杂剖面中塞贝克系数的变化。当存在电子温度梯度时，均匀石墨烯通道中也可能发生第二种PTE效应。本研究探讨了后一种效应——在纳米结构电接触作用下，通过石墨烯载流子的强局域化等离激元加热（可产生约2000K的电子温度）所促进的效应。特定条件下，可分离出等离激元诱导的PTE光电流贡献。该状态下，器件实质上作为高灵敏度电子温度计运行，因而为开发基于热载流子的等离激元器件提供了使能技术。
关键词： 光热电效应、石墨烯、等离子体激元学、光电探测器、热载流子
更新于2025-09-10 09:29:36
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石墨烯中超快光致发光的门控开关
摘要： 通过电学手段调控光学特性是光电子应用的关键。对于原子级厚度的二维材料而言，其天然优势在于可通过电栅压效应便捷调控载流子掺杂，进而可能影响光学特性。基于此优势，我们报道了单层石墨烯超快上转换光致发光的电栅压开关效应。通过石墨烯中单光子带间跃迁的泡利阻塞效应，该发光可被完全关闭，其开关比超过100倍——相较于其他二维半导体及三维体材料具有显著优势。采用包含热载流子动力学与载流子-光学声子相互作用的双温模型，可完美描述该发光的化学势与泵浦光强依赖关系。这种可电栅控且无背景干扰的光致发光，将为石墨烯基超快光电子应用开辟新途径。
关键词： 超快光致发光、栅极开关、热载流子、石墨烯、光电子学、双温模型
更新于2025-09-09 09:28:46