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关于碳纳米管内含氧物种对三碘化物还原影响的理论与实验研究
摘要: 杂原子掺杂的微/纳米结构碳材料在替代染料敏化太阳能电池中贵金属铂对电极(CE)方面具有独特优势。然而,含氧基团在碳基质中/上的存在对其电催化活性的影响却鲜少被关注——这源于氧缺陷与导电性之间的权衡制约。本研究制备了具有丰富活性边缘位点和含氧物种的活性炭纳米管(P-CNTs),可同步实现侧壁与开放末端的活化。通过实验数据与理论分析相结合,我们成功解耦了含氧物种的积极作用:当P-CNTs用作DSSC对电极时,器件展现出8.35%的高功率转换效率及优异的电化学稳定性,性能超越铂参比电极(8.04%)。密度泛函理论计算表明,相较于羧基,碳纳米管表面的羟基和羰基能显著降低反应电离能,加速电子从外电路向三碘离子的转移,从而提升电催化性能。该工作证明碳材料中特定含量的氧原子对增强三碘离子反应活性同样不可或缺。
关键词: 对电极,三碘化物还原,缺陷碳纳米管,电离能,电化学稳定性,氧物种
更新于2025-09-23 15:23:52
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电化学稳定的配体弥合了量子点的光致发光与电致发光之间的差距
摘要: 胶体量子点是量子点发光二极管中极具前景的发光材料。尽管已能合成具有高效、稳定且高色纯度光致发光特性的量子点,但将这些优异的发光性能延续至发光二极管器件中仍具挑战性。这通常归因于器件中电荷注入不平衡和/或界面激子猝灭。本研究识别出一个普遍存在但此前被忽视的退化通道——表面配体与注入载流子的原位电化学反应。我们开发了一种策略:为具有优异发光特性的量子点引入电化学惰性配体,从而弥合其光致发光与电致发光之间的性能差距。这一材料设计原则能有效提升发光二极管的电致发光效率与使用寿命,最终实现红光发光二极管(1000 cd m?2亮度下T95 > 3800小时)和蓝光发光二极管(100 cd m?2亮度下T50 > 10,000小时)的创纪录工作寿命。本研究为量子点在光电子及电子器件中的应用提供了关键指导准则。
关键词: 电致发光、发光二极管、光致发光、胶体量子点、电化学稳定性
更新于2025-09-23 15:19:57
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原子层沉积法合成的TiO??;ぢ敛粼友趸客该鞯嫉缪趸锞哂性銮康牡缁榷ㄐ?
摘要: 多孔三维材料上的透明导电涂层常被用作光化学应用中光电极设计的集流体。这类结构能在化学合成的光活性覆盖层中实现更好的光捕获与吸收,同时最小化集流体层的寄生吸收。原子层沉积(ALD)特别适用于为结构化材料制备如锡掺杂氧化铟(ITO)和铝掺杂氧化锌(AZO)等透明导电氧化物(TCO),因为该工艺仅针对暴露表面进行沉积。与视线沉积法(蒸发、喷雾热解、溅射)不同,ALD能触及整个复杂界面形成共形透明导电层。虽然ITO和AZO可通过ALD制备,但它们本质上易溶于水分解等电化学应用常见的酸碱环境。要发挥ALD在这些应用中的独特优势,关键在于开发具有增强化学稳定性的TCO层制备策略。采用稳定材料的超薄涂层可在保持所需功能的同时?;げ晃榷ǖ牡缁Ы缑?。 本文通过实验表征了经10纳米TiO?保护层?;さ腁LD沉积AZO TCO薄膜的化学与电化学稳定性。研究表明,与未保护的同批次AZO薄膜相比,TiO??;げ闶笰ZO的化学稳定性提升数个数量级。在酸性和碱性环境中,其电化学稳定性均相应增强。实验证明:当添加适当电催化剂时,TiO??;さ腁ZO可作为阴极析氢(HER)和阳极水氧化(OER)半反应的TCO用于碱性水分解,以及在酸性条件下实现HER。由此表明,ALD可用于合成化学稳定的TCO异质结构,从而拓展构建复杂光电极架构时可用的材料范围及电化学环境。
关键词: 水分解、透明导电氧化物、原子层沉积、电化学稳定性、铝掺杂氧化锌、二氧化钛?;げ?
更新于2025-09-10 09:29:36