有氧退火TiO?(B)电极中界面晶格应变驱动的氧空位生成

摘要： 氧空位在决定材料的物理化学性质方面起着关键作用，可提升电子器件、太阳能电池、催化、传感器以及能量转换与存储等领域的性能。传统引入氧缺陷的方法主要依靠降低氧分压以移除产物从而改变平衡位置。然而，目前缺乏直接影响反应物使反应向生成氧空位方向移动的手段，填补这一合成方法学空白极具挑战性。本研究以TiO2(B)为模型体系，展示了一种通过在反应物上包覆施加界面应变来降低反应能垒从而制备氧空位的策略。几何相位分析和密度泛函理论模拟证实，外应变显著降低了氧空位的形成能。得益于此，所得缺氧TiO2(B)展现出卓越的电容储能性能（例如在0.5 mV s?1扫描速率下达到≈53%），远超未改性样品的≈31%。同时，改性电极表现出显著提升的倍率性能，在20 C（≈6.7 A g?1）下容量达112 mAh g?1，比空气退火TiO2高约30%，与真空煅烧TiO2相当。该工作开创了通过界面控制实现材料机械调控以理性设计缺陷的新范式。