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中压紫外光活化过一硫酸盐降解四环素：影响因素、降解路径及毒性评价
摘要： 本研究采用中压紫外/单过硫酸盐（MPUV/PMS）这一新型硫酸根自由基高级氧化工艺去除水中四环素（TTC）。在pH=3.7、初始TTC浓度11.25 μM、PMS投加量0.2 mM及紫外剂量250 mJ cm-2条件下，MPUV/PMS对TTC的降解率达82%。测得TTC与SO4?-和?OH的二级反应速率常数分别为1.4×1010 M-1 s-1和6.0×109 M-1 s-1。自由基淬灭实验表明?OH是TTC降解的主要作用因子。提高PMS投加量（0.1 mM~1.0 mM）和pH值（3~11）可加速TTC去除，Cl-（0.1 mM~5.0 mM）和CO32-（0.05 mM~0.5 mM）的存在也能促进反应。鉴定出8种转化产物（TPs），潜在降解途径主要涉及羟基化、脱甲基化和脱羰基过程。通过umu试验检测遗传毒性变化，结果显示MPUV/PMS处理初期TTC遗传毒性显著增强。定量构效关系（QSAR）分析预测TTC及其TPs的生态毒性与致突变性表明，部分TPs可能具有与TTC相当甚至更高的毒性。MPUV/PMS在实际水体中的TTC降解效果优于Milli-Q水。研究表明MPUV/PMS是去除TTC的有效方法，但需重点关注该过程中的毒性变化。
关键词： 四环素、毒性、羟基自由基、硫酸根自由基、转化产物
更新于2025-09-23 15:23:52
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紫外光活化过硫酸盐氧化17β-雌二醇：对排放水修复的启示
摘要： 选择雌性性激素17β-雌二醇（E2）作为新兴污染物模型，研究其在紫外光活化过硫酸盐（UV/PS）体系中的降解动力学。我们通过系统设计的流通式反应装置，量化了UV/PS结合缓释技术在实际废水中降解E2的效果。通过测定初始PS或E2浓度、初始pH值、共存离子、浊度、腐殖酸及实际废水对E2降解速率的影响来实现这一目标。结果表明：E2降解速率随PS浓度升高而增加；其他共存离子（NO3–、Cl–、HCO3–）因产生活性与惰性自由基的比例差异导致降解速率不同；腐殖酸对降解速率的影响显著高于浊度；去离子水中的观测降解速率（0.140 min?1）远高于实际废水基质（0.001 min?1）?？缮锝到獾拇蠖估亲罴言靥宀牧?，能持续释放PS从而获得优于其他蜡质的E2去除效果。在废水基质中采用PS大豆蜡处理时，本流通系统能使接触池（约150分钟）内E2浓度维持在50%以下，并在出水池（约240分钟）持续去除达65%。总体结果支持采用紫外光活化缓释PS技术处理畜禽养殖排放水。
关键词： 影响因素，缓释氧化剂，17β-雌二醇，紫外线活化，过硫酸盐氧化，硫酸根自由基
更新于2025-09-23 15:22:29
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紫外光/S2O82?和紫外光/H2O2/Fe2+体系对水溶液中单宁酸的氧化降解：一项对比研究
摘要： 单宁酸（TA）是植物鞣革工艺和食品加工废水中的主要污染物。本研究采用两种高级氧化工艺（AOPs）降解单宁酸：一是254 nm紫外光照射下过氧化氢（H2O2）与亚铁离子（光芬顿法）体系，二是过二硫酸钾体系。通过评估K2S2O8、H2O2、Fe2+和TA浓度、初始pH值及温度等实验参数，以获得芳香族化合物（276 nm处紫外吸光度衰减）和总有机碳（TOC）去除的最高效率。在优化条件（pH=9，53.10 mM K2S2O8）下，紫外/过硫酸盐体系处理0.1 mM单宁酸60分钟后，芳香族化合物去除率达96.32%，TOC去除率为54.41%。光芬顿法在自然pH=3条件下（29.4 mM H2O2，0.18 mM Fe2+，25℃处理120分钟），对0.1 mM单宁酸水溶液实现了近乎完全的芳香族化合物去除（99.32%）和高效TOC去除（94.27%）。结果表明光芬顿法比紫外/过硫酸盐体系具有更优的单宁酸降解效率，证实羟基自由基比硫酸根自由基具有更强氧化能力。通过H2O2光催化分解产生的羟基自由基直接化学氧化，可实现天然水体中有机污染物的完全去除。
关键词： 羟基自由基、降解、光芬顿、矿化、紫外/过硫酸盐、硫酸根自由基、单宁酸
更新于2025-09-23 15:22:29
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过一硫酸盐活化光催化机制用于亚甲基蓝去除：案例研究
摘要： 工业活动是水污染最重要的来源之一。每年有数吨难降解有机污染物至少被排放至污水处理厂，但传统生物处理工艺无法将其降解。本研究评估了两种铁源（硫酸亚铁和柠檬酸铁）与二氧化钛协同过氧单硫酸盐（PMS）光催化活化的效率——这些物质通过生成羟基自由基和硫酸根自由基加速亚甲基蓝的去除。处理优化的关键变量在于pH值及PMS与铁的摩尔比：酸性/碱性条件下清除剂反应的出现、以及PMS或铁过量都会降低动力学去除率。最佳性能由柠檬酸铁作为铁催化剂实现，在15分钟反应后达到亚甲基蓝完全去除（摩尔比3.25:1，即1.62 mM PMS与0.5 mM柠檬酸铁）。由于柠檬酸铁的光解作用（产生H?O?和超氧自由基），其与PMS活化生成的羟基/硫酸根自由基共同攻击亚甲基蓝，降解速率达硫酸亚铁的两倍（硫酸亚铁0.092 min?1，柠檬酸铁0.188 min?1）。此外观察到PMS与二氧化钛存在协同效应（SPMS/TiO?/UV-A=1.79），该效应源于PMS与TiO?表面自由电子的反应活化。改变摩尔比（1.04:1；0.26:1；0.064:1 PMS:TiO?）未显示差异，80分钟反应后均实现亚甲基蓝完全去除。
关键词： 铁活化、过一硫酸盐、硫酸根自由基、协同效应、二氧化钛活化、染料
更新于2025-09-23 15:22:29
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基于硫酸根自由基介导的芳香羟基化的过一硫酸盐超灵敏荧光检测
摘要： 近期，基于过一硫酸盐（PMS）的高级氧化工艺在环境领域展现出广阔应用前景。因此，亟需建立一种简单、快速、超灵敏的检测方法，实现对各类水溶液中PMS的特异性识别与准确定量。本研究探究了SO???诱导的芳香环羟基化反应，首次以Co2?为PMS活化剂、苯甲酸（BA）为化学探针，开发出新型荧光检测法。通过光谱、色谱及质谱分析证实SO???为优势自由基物种，水杨酸为荧光分子，进而提出了BA/PMS/Co2?体系中水杨酸生成的完整自由基链式反应机制。该荧光法具有<1分钟的快速响应平衡、10 nM（检出限）和33 nM（定量限）的超灵敏度、优异选择性及0-100 μM宽检测范围，在两种过氧化物（过二硫酸盐和过氧化氢）、常见离子与有机物等潜在干扰物存在时仍表现良好。实际水样检测结果进一步验证了该方法的实际应用价值。本研究为复杂水溶液中PMS的特异性识别与灵敏检测提供了新方法。
关键词： 苯甲酸、芳香羟基化、荧光检测、硫酸根自由基、水杨酸、过一硫酸盐
更新于2025-09-09 09:28:46