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卤化物钙钛矿前驱体碘化甲铵的结构与性质及其对太阳能电池的影响：一项第一性原理研究
摘要： 近年来，基于原型材料CH3NH3PbI3的卤化物钙钛矿材料备受关注，其应用范围涵盖太阳能电池到发光二极管等领域。然而目前卤化物钙钛矿材料的许多基本特性仍不明确，例如甲基铵前驱体的结构及其对钙钛矿性能的影响。本文通过第一性原理计算，回溯性地理论研究了卤化物钙钛矿CH3NH3PbI3合成前驱体——碘化甲基铵的单体与二聚体结构，旨在更全面地揭示钙钛矿的晶体结构特征。计算表明氢键是稳定碘化甲基铵单体和二聚体的主要因素，其中二聚体结构呈现每个碘原子被相邻两个甲基铵阳离子分子中的氢原子共享的几何构型。研究表明碘化甲基铵中的氢键与三维钙钛矿结构的构建相关，且钙钛矿晶格中氢键的形成可"历史性"追溯至前驱体制备阶段。本文阐明了氢键在卤化物钙钛矿材料合成与晶体形成过程中的重要性，并强调需要从基础理论层面理解从钙钛矿前驱体到最终晶格结构的演变机制。
关键词： 从头算，钙钛矿太阳能电池，氢键，二聚体，碘化甲铵
更新于2025-09-19 17:13:59
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碘化甲铵高阶聚集体的结构与性质对卤化物钙钛矿太阳能电池的影响
摘要： 近年来，有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池因其卓越的功率转换效率（PCE）和简便的合成工艺备受关注。尽管其PCE持续提升令光伏学界惊叹，但许多基础结构与理论问题仍悬而未决，阻碍了我们对这种迷人材料的理解。碘化甲铵（MAI）是制备原型材料CH3NH3PbI3类卤化物钙钛矿的重要前驱体，部分MAI可能残留在CH3NH3PbI3层中形成富MAI层，该层被认为会显著影响钙钛矿电池性能。因此有必要重新审视那些在多数钙钛矿研究中常被忽视的MAI结构。本文通过第一性原理计算确定了MAI聚集体的多种替代结构，包括单聚体、二聚体、三聚体、四聚体、五聚体、六聚体、七聚体、八聚体和十聚体结构。这些聚集体结构可作为简化而高效的模型，用以表征钙钛矿电池中通常采用高计算成本的平板模型模拟的富MAI区域。研究发现氢键普遍稳定了MAI聚集体。我们进一步以实验验证的添加剂五氟碘苯（IPFB）为例，研究MAI聚集体与其相互作用，证明MAI聚集体中作为潜在电荷陷阱的碘原子可被该添加剂分子钝化。本研究为富MAI卤化物钙钛矿材料提供了无需高昂计算成本的建模平台。
关键词： 聚集体，钙钛矿太阳能电池，碘化甲铵，第一性原理
更新于2025-09-12 10:27:22