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表面积与体积比驱动纳米金向电解液中的光电子注入
摘要： 来自等离子体纳米材料的热载流子因其有望在太阳能水分解等重要应用中发挥作用而受到越来越多的关注。尽管过去几十年间在等离子体电荷载流子的产生及其向金属周围环境的转移方面已取得诸多重要成果，但这些载流子的局部来源仍不明确。通过采用纳米多孔金的双连续纳米级网络进行研究，我们以统一方法全面探究了这两个子课题，并对控制宽带光学吸收以及热电子产生和注入相邻电解质（从而增强电催化析氢）的物理机制提供了前所未有的见解。这种吸收行为与金属纳米颗粒中众所周知的局域表面等离子体共振效应截然不同。当连接径尺寸较小时，我们网络中的等离子体衰减会通过电子的表面碰撞显著增强。这些表面碰撞负责将能量转移给载流子，从而从宽光谱的光子能量中产生热电子。当我们将金的连接径尺寸减小到30纳米以下时，我们展示出从纯粹激发费米能级深处5d电子的吸收，转变为显著激发"自由"6sp电子发射的吸收的转变过程。我们通过评估金网络光电极的内部量子效率随特征尺寸的变化来区分这些过程，从而提供了对纳米尺度等离子体系统中热电子产生和注入过程的尺寸依赖性理解。我们证明，与体积效应相比，表面效应占据主导地位并导致效率显著提高。需要认识到的最重要事实是，在本文所呈现的表面光电效应中，吸收和电子转移都是同一量子力学事件的一部分。
关键词： 热电子、光电发射、水分解、析氢反应、载流子注入、表面阻尼、纳米多孔金
更新于2025-10-22 19:40:53
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等离子体诱导非晶硫化钼在纳米多孔金上的过生长：一种具有增强电催化活性的杂化纳米颗粒环境合成方法
摘要： 由地壳丰量过渡金属硫族化合物（如二硫化钼MoSx）与贵金属纳米颗粒（如金纳米颗粒）构成的杂化材料能产生协同效应，从而增强电催化反应性能。然而现有MoSx-金杂化材料的合成大多需要>500℃的高能耗热源或化学镀法才能实现MoSx在金表面的沉积。本研究展示了一种在常温条件下直接于胶体多孔金(NPG)表面外延生长MoSx的新方法，所制得的杂化颗粒对析氢反应表现出优异的电催化性能。该策略利用NPG的局域表面等离子体共振介导的光热效应，使其表面温度升至>230℃，从而引发(NH4)2MoS4前驱体分解并实现MoSx在NPG上的直接外延生长。通过调节前驱体与NPG的浓度比，可将沉积的MoSx颗粒量从Mo/(Au+Mo)比值的0.5%至2%进行系统调控。值得注意的是，研究发现该杂化颗粒具有比纯二硫化钼更高的桥接硫与端基硫原子比，这赋予了其更优异的析氢电催化性能——相较于纯MoSx，MoSx-NPG杂化材料显示出>30 mV更低的起始电位和1.7倍更小的塔菲尔斜率。本方法提供了一种节能高效的合成路径，可拓展应用于制备具有独特催化与传感性能的各种功能杂化结构。
关键词： 二硫化钼、电催化活性、纳米多孔金、析氢反应、等离子体效应
更新于2025-09-23 15:19:57
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具有可控纳米结的空心多孔金纳米壳，用于高度可调的等离子体共振及表面增强拉曼散射中的强场增强
摘要： 具有纳米间隙的等离子体金属纳米结构因其可控的光学特性和可用于多种应用的强电磁场而备受关注，但在三维纳米结构中精确可靠地控制纳米间隙仍是一项重大挑战。本研究报道了通过简便的氧等离子体刻蚀工艺调控中空多孔金纳米壳（HPAuNS）结构的纳米连接点，以及纳米间隙变化对HPAuNSs光学特性和传感性能的影响。通过调节金烧结程度，我们展示了不同纳米连接点的HPAuNS结构在局域表面等离子体共振（LSPR）峰和罗丹明6G（R6G）表面增强拉曼散射（SERS）检测方面的高可调性。随着纳米连接点颈部区域进一步烧结，由于粒子间连接点电导率增加导致电荷转移等离子体模式比偶极等离子体模式更占主导，主LSPR峰从785 nm红移至1350 nm并伴随展宽。此外，研究证明增强纳米连接点颈部的锐度可使HPAuNS的SERS增强因子最高提升4.8倍，这种增强源于粒子间连接点更尖锐的纳米间隙中更强的局部电磁场。HPAuNSs中纳米连接点结构的微妙变化会显著影响其光谱特性和电磁场强度，这对基于SERS的分析传感器实际应用及多波长兼容应用至关重要。
关键词： 烧结、等离子体刻蚀、纳米多孔金、纳米裂隙结、表面增强拉曼散射、等离激元纳米结构
更新于2025-09-16 10:30:52
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独立式纳米多孔金用于直接等离子体增强的醇分子电氧化
摘要： 局域表面等离子体共振（LSPR）激发增强的化学与电化学反应为太阳能向化学能转化提供了极具前景的途径。然而，由于热载流子寿命短暂且电子-空穴复合迅速，等离子体催化剂通常难以有效收集LSPR激发产生的高能载流子。虽然利用等离子体催化剂与半导体载体间的肖特基势垒可抑制电子-空穴复合，但该界面势垒同时阻碍了低能热载流子的收集，从而影响太阳能-化学能转化效率。本研究报道双连续纳米多孔金作为无肖特基势垒的直接等离子体催化剂，能显著增强醇分子的电氧化反应。其实现了0.486%的高能空穴产率，达到离散等离子体AuAg纳米颗粒的4倍。该直接等离子体催化剂在所有已知金催化剂中展现出最高的甲醇氧化电流密度（531 μA cm-2）。本工作确证：无需肖特基结辅助的直接等离子体电催化可实现更高热载流子收集效率，对开发高效光增强电化学反应的等离子体催化剂具有重要启示。
关键词： 局域表面等离子体共振、甲醇氧化反应、纳米多孔金、电催化、无肖特基势垒
更新于2025-09-11 14:15:04