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研究溶液法制备的含富勒烯金属卟啉/酞菁薄膜包覆钛阳极的光响应特性
摘要： 本文研究了用于溶液法有机太阳能电池的光诱导电子转移卟啉基给体-受体复合物的最新进展。详细阐述了八(3,5-二叔丁基苯氧基)酞菁合钴(II)（1）和2,3,7,8,12,18-六甲基-13,17-二乙基-5-(2-吡啶基)卟啉合锰(III)氯化物（2）的合成与化学结构，以及化合物1与1'-N-甲基-2'-(吡啶-4-基)吡咯烷并[3',4':1,2][60]富勒烯（PyC60）在甲苯溶液中的自组装过程。通过化学热力学/动力学、紫外-可见光谱、红外光谱及氢核磁共振波谱确认了所得二元复合物1-PyC60的结构。采用伏安法和电流分析法对酞菁-富勒烯二元复合物及其前驱体进行了光电化学研究，并将本文获得的光电化学特性与近期报道的钴(II)/锰(III)卟啉/酞菁-富勒烯二元复合物进行对比分析，为未来高性能有机太阳能电池的设计提供思路。
关键词： 给体-受体复合物、有机太阳能电池、酞菁、光诱导电子转移、富勒烯、卟啉
更新于2025-11-14 15:14:40
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溅射锐钛矿相TiO?薄膜的接触角弛豫与长效亲水性：基于新型定量XPS分析研究
摘要： 二氧化钛表面的接触角弛豫是一个必须理解的重要问题，尤其是其在黑暗条件下长期保持亲水性的特性。通过定量XPS分析，我们观测了溅射制备的锐钛矿相TiO?薄膜在大气环境中长达约22天的弛豫过程。研究发现晶格氧峰上方约2.57 eV处存在一个新峰，该峰归属于供体-受体复合物中的H?O分子。这种供体-受体复合物正是实现长效亲水性的关键因素，我们据此建立了理论模型。实验表明表面偶然碳污染并非接触角弛豫的主因：当供体-受体复合物含量较低（IDAC/Ibulk ≤ ~5%）时，样品接触角会随时间发生弛豫；而高密度复合物样品（IDAC/Ibulk ≥ ~10%）在22天内始终保持优异亲水性（接触角 ≤ 20°）。当碱性Ti-OH与酸性OH桥的比例较高（ITi?OH/Ibridge ≥ 1）时，会形成更多供体-受体复合物（IDAC/Ibulk ≥ ~10%）。因此，碱性Ti-OH通过与H?O形成强静电供体-受体复合物实现长效亲水。事实上，通过高密度氧等离子体处理可在TiO?表面生成足量Ti-OH基团及供体-受体复合物中的H?O分子，从而获得长效亲水特性。接触角弛豫本质上源于黑暗环境中水分子与TiO?表面的相互作用，其程度取决于静电供体-受体复合物的数量。本研究通过将理论分析与实际环境中的TiO?表面接触角实验数据相关联，首次揭示了该弛豫机制，为相关研究提供了新视角。
关键词： 亲水性、溅射、等离子体处理、接触角弛豫、X射线光电子能谱分析、给体-受体复合物、二氧化钛薄膜
更新于2025-09-23 15:22:29
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发射型与非发射型配合物形成在CdTe量子点光诱导电子转移反应中的作用
摘要： 在甲苯中研究了激发态CdTe量子点(QD*)向缺电子分子2,4-二硝基甲苯(DNT)的双分子光诱导电子转移(PET)。我们观察到两种QD-DNT复合物的形成：(i)非发射型复合物，其中DNT深嵌入QD表面聚合物层内部；(ii)发射型复合物，其中DNT分子附着于QD但被聚合物层阻隔接近QD核心。由于非发射特性，暗态复合物形成虽大幅猝灭稳态发光，但不影响QD寿命；而发射型复合物形成则同时导致寿命与稳态发光猝灭。通过泊松分布描述QD表面猝灭剂(DNT)分子的附着情况，我们的拟合模型能全面解析时间分辨数据。等温滴定量热法(ITC)证实了QD-DNT复合物的形成。采用随机动力学模型拟合时间分辨数据表明：随着QD粒径增大(从~3.2 nm到~5.2 nm)，本征猝灭速率适度提升(0.05 ns?1增至0.072 ns?1)。数据还显示当DNT浓度从~1 mM增至17.5 mM时，单个QD附着的DNT分子数从~0.1-0.2增加到~1.2-1.7。高猝灭剂浓度下的复合物形成证实，所观测的PET动力学是热力学控制过程，溶剂扩散不产生影响。
关键词： ??化镉量子点、光诱导电子转移、给体-受体复合物、时间分辨光谱、荧光猝灭
更新于2025-09-19 17:13:59