通过TiO?@Si(HIPE)整体大孔泡沫实现体相光驱动CO?转化

摘要： 光诱导反应仅发生在催化剂表面而未充分利用整个催化剂体积，会导致光催化反应器产生显著的占地面积问题，并造成催化材料利用效率低下。光子研究表明，固体泡沫具有强烈的多重扩散特性——当光子平均自由程为lt = 20.1 ± 1.3 μm时，光子会被显著截留在样品芯部。这种三维过程既能大幅抑制逆向反应，又能促进甲烷（约80%）生成的卓越选择性，甚至通过碳-碳偶联反应生成乙烷（约18%），残余一氧化碳和氢气含量（约2%）。二氧化硅-二氧化钛TiO2@Si(HIPE)自支撑大孔催化剂可实现高达粉末材料20倍的最优有效厚度，从而推动毫米级以上直至6毫米厚度的真实三维光驱动催化过程发展。研究提出一个基于Langmuir-Hinshelwood机理的简易动力学模型，揭示了光催化反应速率对光散射的强依赖性以及氧化逆向反应的关键作用。此外，还证实了光衰减系数与光子平均自由程、中值孔径之间存在强相关性，从而为预测光催化行为提供了工具。