分子有序与能量有序主导了小能量偏移有机太阳能电池中的光电流生成过程

摘要： 在有机太阳能电池（OSC）中，最小化给体（D）与受体（A）之间的能级偏移对减少电荷转移（CT）损失并提高开路电压（Voc）至关重要。然而，这引发了关于小能级偏移OSC中电荷分离驱动力的争议话题?；钚圆阒械姆肿佣鸦负谓峁咕龆四芗队胂葳迕芏?，但其与驱动力的关联却鲜少被探讨。受限于典型体异质结（BHJ）器件中复杂的相分离形貌及能级测量不精确性，我们通过构建简洁稳健的PM7/N2200平面异质结模型来探究电荷产生驱动力的起源。值得注意的是，较小能级偏移的器件反而表现出更高效率。进一步分析显示：具有短程堆积PM7的双层器件相比长程堆积对应物，不仅能级偏移更小，其形貌缺陷与陷阱密度也更低。这种分子堆积特性减弱了D/A界面的能量无序性并抑制了陷阱辅助电荷复合，从而提升了短路电流（Jsc）与Voc。结果表明能级偏移对电荷分离实际影响有限，而分子有序性与能量有序性的协同调控才是提升OSC光电流产生效率与降低能量损失的关键。