二维Ruddlesden-Popper钙钛矿太阳能电池的能量学与能量损失

摘要： 二维Ruddlesden-Popper钙钛矿（RPPs）因其优异的稳定性和可观的效率，正成为三维同类材料的潜在挑战者。然而，关于二维RPPs能量学的基本问题尚未明晰。本研究系统探究了(PEA)?(MA)???Pb?I????/[6,6]-苯基-C??-丁酸甲酯（PCBM）界面在不同n值（1、3、5、40和∞）下的能量特性。发现二维RPP界面（n=3、5和40）形成n-n结而非纯二维/三维情形（n=1和∞）的p-n结。苯乙铵碘配体上的电势梯度显著降低表面功函数，促进光生载流子分离——电子在界面处从钙钛矿晶格转移至配体，从而减少电荷复合。这使得基于二维RPP（n=5）/PCBM的钙钛矿太阳能电池（PSCs）具有最小能量损失和最高开路电压（Voc）。通过在纯三维钙钛矿与PCBM间插入薄层二维RPP盖帽层，PSCs的Voc显著提升94 mV，该机制进一步得到验证。Mott-Schottky分析的电容-电压测试表明，这种Voc提升源于界面电势增强。