利用描述符调谐的筛选范围分离泛函理解固态溶剂化增强的热活化延迟荧光

摘要： 一种适用于溶液和固体薄膜的高效计算方案，可加速面向有机发光二极管（OLED）实际应用的高效热活化延迟荧光（TADF）发射体的开发。通过采用局域轨道定位器（LOL），我们建立了一种仅需单点计算的、针对范围分离（RS）和屏蔽范围分离（SRS）泛函的高效描述符调控方法。该方案对28种电荷转移（CT）型TADF发射体实现了良好预测。与实验数据相比，在可极化连续介质模型（PCM）溶液中，该方案对最低激发单重态能量（EVA(S1)）的平均绝对偏差为0.09 eV；在静态固态极化条件下，对最低激发单重态与三重态能级差（ΔEST）的偏差为0.10 eV。重要的是，我们的结果表明：显著极化的S1态是实现所谓"固态溶剂化增强型（SSSE）-TADF"的关键，而这一特性通过结合LOL调控的屏蔽RS泛函（SLOL调控）得到了准确捕捉。与标准电离势（IP）调控相比，本方案大幅降低了CT分子单重态/三重态跃迁能量预测的计算成本，同时为评估非晶有机薄膜中受固态溶剂化影响的实际TADF特性提供了可靠方法。