超亲水石墨二炔加速界面质量/电子传输以提升电催化与光电催化水氧化活性

摘要： 具有高度π共轭结构的sp2和sp杂化碳材料——石墨二炔（GDY），在析氢领域引发了广泛关注。然而现有体系均未考虑GDY的表面润湿性。本研究首次报道通过空气等离子体处理制备用于析氧反应的超亲水GDY电极。作为代表性催化剂，超薄CoAl-LDH（CO?2?）纳米片成功通过静电作用组装于该超亲水GDY表面。所得超亲水CoAl-LDH/GDY电极展现出卓越活性，在≈258 mV过电位下即可达到10 mA cm?2电流密度。当η=300 mV时，其转换频率（TOF）计算值达≈0.60 s?1，创下钴铝基及GDY基层状双氢氧化物（LDH）析氧电催化剂的最佳纪录。密度泛函理论（DFT）计算表明，超亲水GDY与催化剂间存在更强相互作用并能吸附催化剂周围的水分子，从而促进界面质量/电子传输。该方法还能显著提升光电化学析氧活性。结果表明，通过增强界面质量/电子传输，超亲水GDY对提升水氧化活性具有重要潜力。