甲基铵铅碘钙钛矿的光氧化降解：机理与防护

摘要： 尽管钙钛矿太阳能电池的功率转换效率已超过23%，但有机-无机卤化物钙钛矿在环境中的稳定性差对其商业化构成挑战。全面理解其潜在的降解机制是寻求有效抑制钙钛矿降解方法的关键步骤。本文基于大量第一性原理计算，揭示了MAPbI3在原子层面上的三步光氧化降解机制。我们发现，在干燥环境条件下，光生超氧阴离子(O2?)首先导致表面快速氧化，但固体氧化产物阻碍了钙钛矿内部的进一步氧化。表面氧化产生的新生水会导致内部钙钛矿水合，最终破坏MAPbI3晶格。我们通过在MAPbI3表面锚定疏水性2-(4-氟苯基)丙-2-胺，设计出一种?；APbI3免受光诱导分解的实用策略。该表面修饰显著延缓了光诱导分解过程。