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原位法制备含氧空位BiOI光阴极：解析光电解系统中的氮气还原行为
摘要： N2在催化剂表面的吸附与活化是光电化学（PEC）氮还原过程中的主要难题。本研究报道了一种简便的原位方法制备具有氧空位（OVs）的本征BiOI（I-BiOI）光阴极（R-BiOI），并首次成功将其选为理解PEC氮还原体系中氧空位作用机制的模型基质。通过Mott-Schottky曲线和光电化学阻抗谱（PEIS）结果深入揭示了载流子浓度/路易斯碱/活性位点与氧空位之间的关联，同时线性扫描伏安法（LSV）数据进一步证实了R-BiOI光阴极对活性N2的选择性。由BiVO4光阳极与R-BiOI光阴极串联构建的体系实现了约1.4 mmol/m2/h的理想氨产率，分别是I-BiOI（1.1 mmol/m2/h）和Pt（0.48 mmol/m2/h）的1.3倍和2.9倍。我们的发现初步阐明了太阳能-电子-氨转化的作用机制，并为绿色固氮提供了潜在的新途径。
关键词： 活性位点、路易斯碱、氧空位、碘氧化铋（BiOI）、光电化学（PEC）固氮
更新于2025-09-23 15:23:52
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多功能含磷路易斯酸和碱钝化实现高效且耐湿的钙钛矿太阳能电池
摘要： 多阳离子铅混合卤化物钙钛矿（MLMPs）因其开路电压损失降低和黄色相形成受抑制，在钙钛矿太阳能电池中展现出高效率和稳定性的理想特性。然而其长期耐湿性仍不理想。本研究采用含磷路易斯酸碱分子，通过复合缺陷抑制、相分离阻滞及耐湿性等多重功能来提升器件效率与稳定性。强氟化路易斯酸处理实现了22.02%的冠军光电转换效率（PCE）。未封装与封装器件分别在75%和85%相对湿度下老化14天后，仍保持初始效率的63%和80%。路易斯酸更优的钝化效果表明MLMP表面卤素缺陷多于铅缺陷，这种缺陷类型失衡源于Cs离子与卤素离子迁移协同作用导致的相分离?；诓煌刍вκ侗鹑毕堇嘈?，不仅有助于选择合适钝化剂提升效率并减缓MLMP太阳能电池的湿降解，更能阐明缺陷辅助湿降解的机理。
关键词： 路易斯酸、陷阱钝化、耐湿太阳能电池、多阳离子铅混合卤化物钙钛矿、相分离、路易斯碱
更新于2025-09-23 15:19:57
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硫代乙酰胺添加剂辅助溶液法制备钙钛矿薄膜结晶以提升平面异质结太阳能电池性能
摘要： 具有均匀覆盖和大晶粒的高质量钙钛矿薄膜对于提升高效稳定钙钛矿太阳能电池的性能至关重要。然而溶液法制备的钙钛矿薄膜通常存在小晶粒及大量晶界，这会引发高陷阱态密度并严重劣化器件性能。本文采用挥发性路易斯碱硫代乙酰胺（TAA）作为添加剂制备高质量碘化甲脒铅（MAPbI3）薄膜。随着TAA含量增加，钙钛矿薄膜平均晶粒尺寸持续增大，在1.0% TAA样品中达到最大值960 nm。但当TAA含量增至2.0%时，平均晶粒尺寸急剧下降至无添加剂样品水平，继续提高TAA含量至10%时则基本保持不变。这种异常晶粒尺寸变化趋势归因于添加剂的挥发性，我们基于多种表征提出机理阐明挥发性TAA如何改善钙钛矿薄膜结晶。此外，基于1.0% TAA-MAPbI3薄膜的器件展现出优异的18.9%光电转换效率，在25-35%相对湿度空气中老化816小时后仍保持初始性能的88.9%。结果表明，由于高质量TAA改性MAPbI3薄膜具有大晶粒、高结晶度和低陷阱态密度，将其作为吸光层能显著提升钙钛矿太阳能电池的性能。
关键词： 钙钛矿太阳能电池，硫代乙酰胺，大晶粒，路易斯碱，薄膜生长
更新于2025-09-19 17:13:59
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利用滴定结合原位红外光谱表征路易斯对
摘要： 含羰基底物的路易斯酸活化是促进有机化学转化的基本原理。历史上，对这些相互作用的表征仅限于等同于化学计量反应的模型。本文报道了一种利用原位红外光谱技术，在合成相关条件下探究路易斯酸与羰基溶液相互作用的方法。通过该方法，我们成功鉴定了GaCl3与丙酮的1:1络合以及FeCl3与丙酮的高度配位络合物。将该技术应用于路易斯酸介导的羰基-烯烃复分解反应机理研究时，通过观测底物羰基与产物羰基与催化剂之间的竞争性结合相互作用，展现了该技术对机理认知的推动作用。
关键词： 路易斯碱、羰基、路易斯酸、红外光谱、滴定、《第156期》、化学、chemistry
更新于2025-09-19 17:13:59
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利用路易斯碱和石墨烯对混合碘化物CH<sub>3</sub>NH<sub>3</sub>PbI<sub>3</sub>钙钛矿进行界面工程以实现高性能太阳能电池
摘要： 基于有机-无机杂化卤化物钙钛矿的光伏太阳能电池通过先进的界面工程实现了重大突破。研究指出，将杂化钙钛矿与路易斯碱和/或石墨烯结合，确实能通过表面陷阱钝化和能带排列调整提升性能，但其内在机制尚未完全阐明。本研究采用密度泛函理论计算表明：当CH3NH3PbI3与三种不同路易斯碱分子及石墨烯形成界面时，与S-供体硫脲和硫代乙酰胺的结合强度高于O-供体二甲基亚砜，而界面偶极矩与功函数降低幅度则呈现从S-供体到O-供体逐渐增大的趋势。通过分析CH3NH3PbI3(110)表面的缺陷形成，我们证实了S-供体钙钛矿界面中深陷阱态的消除；并通过估算空位介导的碘原子迁移活化能，揭示了界面稳定性的增强机制。这些理论预测与采用硫脲制备的钙钛矿器件性能提升的实验观察结果一致。
关键词： 钙钛矿太阳能电池、离子扩散、缺陷、路易斯碱、功函数、石墨烯
更新于2025-09-11 14:15:04