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用于光电化学应用的电纺纳米结构Co3O4/BiVO4复合薄膜
摘要： 基于Co3O4/BiVO4（Co/BiV）的纳米结构光阳极薄膜通过简易电纺法制备，并采用多种技术进行表征。研究发现该薄膜具有由BiVO4和Co3O4纳米结构构成的网状互联结构。在0.25 V（vs. SCE）光照及1 mM过一硫酸盐（PMS）辅助下，该光阳极用于双酚A（BPA）的光电化学（PEC）降解。Co/BiV薄膜的BPA去除率提升至96%，显著优于BiVO4薄膜的48%。其准一级动力学常数从0.1126 min?1提高至0.4714 min?1。Co/BiV薄膜增强的PEC性能可归因于其p-n异质结结构及PMS的协同作用，有效抑制了光生电子-空穴对的复合。自由基猝灭实验和电子自旋共振表明主要活性氧物种为光生空穴、超氧自由基和硫酸根自由基。这些发现证明PMS辅助的Co/BiV薄膜是环境净化中PEC应用的优良候选材料。
关键词： BiVO4（铋酸铋）、过一硫酸盐、光电化学、静电纺丝、薄膜
更新于2025-09-23 15:23:52
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紫外/过一硫酸盐体系降解卤乙腈：降解路径与羟基自由基的作用
摘要： 卤乙腈（HANs）是一类新型卤代含氮消毒副产物（N-DBPs），包括三氯乙腈（TCAN）、二氯乙腈（DCAN）、一氯乙腈（MCAN）和二溴乙腈（DBAN），其细胞毒性和遗传毒性均高于传统消毒副产物。本研究探究了紫外/单过硫酸盐（PMS）工艺氧化HANs的动力学与机理。紫外/PMS工艺对氯乙腈（CANs）的降解效果显著优于单独紫外、单独PMS及紫外/H2O2工艺。HANs降解速率排序为：TCAN > DCAN > MCAN，而DBAN经单独紫外处理降解显著。腐殖酸和Cl-会加速DCAN降解，碳酸氢根则抑制该过程。清除实验表明羟基自由基（?OH）是反应中的主要活性物种。气相色谱/质谱（GC/MS）分析显示，C-Cl键断裂是CANs降解的主要路径。
关键词： 卤乙腈、紫外光/过一硫酸盐、反应路径、羟基自由基、降解
更新于2025-09-23 15:22:29
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过一硫酸盐活化光催化机制用于亚甲基蓝去除：案例研究
摘要： 工业活动是水污染最重要的来源之一。每年有数吨难降解有机污染物至少被排放至污水处理厂，但传统生物处理工艺无法将其降解。本研究评估了两种铁源（硫酸亚铁和柠檬酸铁）与二氧化钛协同过氧单硫酸盐（PMS）光催化活化的效率——这些物质通过生成羟基自由基和硫酸根自由基加速亚甲基蓝的去除。处理优化的关键变量在于pH值及PMS与铁的摩尔比：酸性/碱性条件下清除剂反应的出现、以及PMS或铁过量都会降低动力学去除率。最佳性能由柠檬酸铁作为铁催化剂实现，在15分钟反应后达到亚甲基蓝完全去除（摩尔比3.25:1，即1.62 mM PMS与0.5 mM柠檬酸铁）。由于柠檬酸铁的光解作用（产生H?O?和超氧自由基），其与PMS活化生成的羟基/硫酸根自由基共同攻击亚甲基蓝，降解速率达硫酸亚铁的两倍（硫酸亚铁0.092 min?1，柠檬酸铁0.188 min?1）。此外观察到PMS与二氧化钛存在协同效应（SPMS/TiO?/UV-A=1.79），该效应源于PMS与TiO?表面自由电子的反应活化。改变摩尔比（1.04:1；0.26:1；0.064:1 PMS:TiO?）未显示差异，80分钟反应后均实现亚甲基蓝完全去除。
关键词： 铁活化、过一硫酸盐、硫酸根自由基、协同效应、二氧化钛活化、染料
更新于2025-09-23 15:22:29
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可见光照射下过氧单硫酸盐活化的BiOI-水凝胶复合材料降解对羟基苯甲酸甲酯
摘要： 通过辐照聚合法和化学沉淀法合成了一种新型水凝胶光催化剂(p(HEA-APTM)-BiOI)，并作为过一硫酸盐(PMS)活化剂以增强对羟基苯甲酸甲酯(MP)的降解效果。采用XRD、XPS、SEM、TEM、FTIR和BET对制备的p(HEA-APTM)-BiOI的结构、形貌及理化性质进行了表征。实验结果表明，在可见光照射下，p(HEA-APTM)-BiOI活化PMS对MP的催化降解能达到最佳性能。此外，还详细研究了[PMS]/[MP]摩尔比、初始pH值、Cl?和HCO??等参数的影响。值得注意的是，p(HEA-APTM)-BiOI在无可见光条件下也能有效去除MP?；阝鹗笛?，确定1O?、h?和?O??是p(HEA-APTM)-BiOI/PMS/可见光体系中催化氧化过程的主要活性物种，并阐述了可能的降解机制。最终，根据HPLC-MS鉴定的多种中间产物推导了MP的可能降解途径。
关键词： 对羟基苯甲酸甲酯、过一硫酸盐、降解机制、可见光、BiOI水凝胶
更新于2025-09-23 15:21:21
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表面修饰碳量子点对过一硫酸盐的光催化活化
摘要： 本研究采用低成本、可规?；椒ê铣闪颂剂孔拥悖–QDs），并通过化学后处理精细调控其含氧官能团。研究发现该碳量子点可作为可见光响应型光催化剂，用于活化过一硫酸盐（PMS）及修复水中有机染料。苯肼修饰的碳量子点（CQDs-PH）通过选择性去除羧基并抑制光生电子-空穴复合，展现出高效降解亚甲基蓝的性能。系统考察了催化剂用量、染料种类与浓度及初始pH值对光降解效率的影响，碱性条件有利于光生载流子分离并促进染料脱色。通过自由基猝灭实验鉴定了光催化反应中产生的活性氧物种并阐明了机理：过一硫酸盐经碳量子点电子转移活化产生的超氧自由基是有机氧化的主要活性物种，同时碳量子点价带上的光生空穴也参与了染料分解过程。
关键词： 过一硫酸盐、超氧自由基、光催化、含氧官能团、碳量子点（CQDs）
更新于2025-09-19 17:13:59
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纤锌矿结构氧化钴：一种适用于光伏吸收层的直接带隙氧化物
摘要： 针对环境修复中过一硫酸盐（PMS）非均相活化的高效碳基纳米材料理性设计极具价值。钴氮共掺杂碳材料可协同调控碳电子结构并增强其PMS催化活性，但钴氮协同机制（尤其是钴的作用）尚不明确。本研究构建了钴氮共掺杂多孔碳（Co–N-PCs）以强化PMS活化，通过调控钴掺杂量探究其作用机制。结果表明：钴氮共掺杂产生协同效应显著提升有机污染物降解的PMS活化性能——含酚废水降解动力学常数达48.4，较单一氮/钴掺杂多孔碳提高17.6倍，且优于均相Co2?（现有最佳PMS催化剂）。随着钴氮配位位点（Co–Nx）增加，Co–N-PC催化活性显著增强，其强结合特性还能抑制钴溶出。实验与密度泛函理论（DFT）证实：该协同效应源于二者差异化作用——氮掺杂主要形成带电碳位点促进PMS吸附，而钴掺杂主要加速电子从碳向PMS转移使其解离生成硫酸根自由基。
关键词： 钴氮共掺杂多孔碳、过一硫酸盐、有机污染物、非均相活化、协同机制
更新于2025-09-11 14:15:04
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用于甲基橙染料降解的Co3O4/TiO2异质结构
摘要： 基于过一硫酸盐（PMS）活化产生硫酸根自由基的高级氧化工艺是环境修复领域的前沿方向。非均相PMS活化的主要缺陷在于催化剂稳定性差和金属离子溶出问题。本研究探索了一种简便的有机粘结剂介导法，通过将Ti??离子掺杂至Co?O?主晶格结构形成Co-O-Ti键，以最小化降解甲基橙过程中的钴溶出。通过X射线衍射、扫描电镜及透射电镜对催化剂进行表征。当Co?O?:TiO?比例为70:30时，所制催化剂展现出最低溶出量（0.9 mg/L）。但原始Co?O?相比复合催化剂（70:30 Co?O?:TiO?）具有最高催化活性（速率常数=0.41 min?1）与最大溶出量（26.7 mg/L）。值得注意的是，复合材料的形貌特征与Co2?离子溶出存在温度依赖性——最佳温度能确保形成强Co-O-Ti键以抑制Co2?溶出。采用经典淬灭实验确定了自由基物种在甲基橙降解中的存在及作用机制。该催化剂在降解混合染料时同样表现出优异催化活性与良好循环稳定性，具备商业化应用潜力。
关键词： 高级氧化工艺（AOPs）、浸出、二氧化钛、非均相反应、四氧化三钴、过一硫酸盐
更新于2025-09-10 09:29:36
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基于硫酸根自由基介导的芳香羟基化的过一硫酸盐超灵敏荧光检测
摘要： 近期，基于过一硫酸盐（PMS）的高级氧化工艺在环境领域展现出广阔应用前景。因此，亟需建立一种简单、快速、超灵敏的检测方法，实现对各类水溶液中PMS的特异性识别与准确定量。本研究探究了SO???诱导的芳香环羟基化反应，首次以Co2?为PMS活化剂、苯甲酸（BA）为化学探针，开发出新型荧光检测法。通过光谱、色谱及质谱分析证实SO???为优势自由基物种，水杨酸为荧光分子，进而提出了BA/PMS/Co2?体系中水杨酸生成的完整自由基链式反应机制。该荧光法具有<1分钟的快速响应平衡、10 nM（检出限）和33 nM（定量限）的超灵敏度、优异选择性及0-100 μM宽检测范围，在两种过氧化物（过二硫酸盐和过氧化氢）、常见离子与有机物等潜在干扰物存在时仍表现良好。实际水样检测结果进一步验证了该方法的实际应用价值。本研究为复杂水溶液中PMS的特异性识别与灵敏检测提供了新方法。
关键词： 苯甲酸、芳香羟基化、荧光检测、硫酸根自由基、水杨酸、过一硫酸盐
更新于2025-09-09 09:28:46