通过BODIPY-量子点复合物中的自由基对中间体增强三重态生成

摘要： 通过自由基对中间体产生三重激发态的现象在分子复合物中已有广泛研究。尽管量子点敏化三重激发态生成近期备受关注，但在量子点-有机分子杂化结构中类似机制仍鲜有报道。本研究证明，在CdSe量子点-BODIPY复合物中，由量子点导带未配对电子与氧化态BODIPY未配对电子构成的自由基对中间态，可增强硼二吡咯甲烯(BODIPY)单重态到三重态的系间窜跃效率。瞬态吸收光谱表明：650 nm光激发BODIPY时，电子从BODIPY向CdSe转移形成电荷分离态（时间常数6.33±1.13 ns），该过程与BODIPY内部转换至基态相竞争；随后自由基对态通过反向电荷复合衰减，生成三重激发态（时间常数158±28 ns）或BODIPY基态。测得BODIPY三重激发态生成的总量子效率为(27.2±3.0)%。该杂化体系中高效三重态形成及中间自由基对态的发现表明，量子点-分子复合物可能是自旋电子学应用的有前景平台。