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卟啉桨轮框架半导体朗缪尔 - 布洛杰特薄膜用于光电转换
摘要： 理解含卟啉金属有机框架（PMOFs）内的光电流传输机制，将是未来将这些材料应用于光捕获分子器件的关键步骤。我们采用两种铜卟啉桨轮框架（Cu-PPFs）来研究配位到卟啉配体中的金属离子对导电性和光电子转移能力的影响。为比较两种材料的电学与光学特性，通过朗缪尔-布洛杰特法制备了超薄PPF薄膜。所得薄膜不仅具有均匀形貌和单晶畴区，还展现出光电转换性能。实验证实这两种Cu-PPFs均具有半导体特性，其光学带隙约为2.7电子伏特。通过汞滴结方法研究了两种Cu-PPFs产生的电流密度，发现含金属卟啉的Cu-PPF薄膜比卟啉中心未掺杂铜的样品具有稍高的导电性。此外，配位铜离子的卟啉更有利于促进光诱导电子从Cu-PPF薄膜向导电玻璃基底的转移。本研究提出了一种结合薄膜制备与电异质结测量的新方法，用于研究超薄膜内的电子转移过程。
关键词： 金属有机框架（MOF）、二维材料、朗缪尔-布洛杰特薄膜、自组装、半导体、卟啉薄膜、光电转换
更新于2025-09-23 15:21:21
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具有钙钛矿结构的多铁性金属有机框架[(CH3)2NH2][Mn(HCOO)3]中的应变耦合与动态弛豫
摘要： 铁磁性与铁电性的应变耦合在强磁电耦合多铁性金属有机框架（MOFs）的发展中起着重要作用，但其潜在机制尚未被充分理解。本研究采用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱、红外（IR）光谱、差示扫描量热法（DSC）、磁学测量和动态力学分析（DMA），探究了具有钙钛矿结构的[(CH3)2NH2][Mn(HCOO)3]多铁性MOF中的应变耦合与动态弛豫行为。DSC结果显示，在5 K/min的降温与升温速率下分别于183 K和190 K出现峰位。磁学测量表明在2 K/min升温速率下存在约8.5 K的磁转变。通过DMA在140 K至300 K范围内以0.5-10 Hz频率（2 K/min升温速率）研究的弹性能温度/频率依赖性显示：储能模量最小值与损耗模量/损耗因子最大值均出现在190 K附近。损耗模量与损耗因子的峰高随频率升高而降低，且峰温与频率无关，呈现一级相变特征。在190 K附近，框架空腔内烷基铵阳离子的无序-有序转变引发了从顺电相到铁电相的转变，并伴随晶格从三方Rc空间群到单斜Cc空间群的结构相变。该温度附近的弹性反常与大能量损耗源于局部应变与二甲铵阳离子冻结及孪晶壁冻结的耦合效应。
关键词： 弹性模量、能量损耗、金属有机框架（MOF）、相变、动态力学分析（DMA）
更新于2025-09-23 22:41:28
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简易接枝共聚物模板法合成介孔聚合物金属有机框架以制备介孔TiO2：光伏与光催化应用的有前景平台
摘要： 以亲水性对苯二甲酸为配体、异丙醇钛为聚合物MOF前驱体、两亲性接枝共聚物（即聚氯乙烯接枝聚环氧乙烷甲基丙烯酸酯(PVC-g-POEM)）为结构导向剂，在掺氟氧化锡(FTO)基底上制备了介孔聚合物金属有机框架材料(mesoporous polymeric MOFs)。该两亲性接枝共聚物中的亲水性POEM链段与亲水性配体及聚合物MOF前驱体相互作用。经500°C热处理后，介孔聚合物MOFs转化为具有高比表面积和结晶度的介孔TiO2，适用于光伏和光催化应用。采用该介孔TiO2光阳极制备的固态染料敏化太阳能电池(ssDSSCs)和染料敏化太阳能电池(DSSCs)在100 mW/cm2光照下的效率分别达到7.45%和8.43%，显著高于传统TiO2光阳极电池的5.36%和7.14%。效率提升归因于介孔TiO2良好的互连性、更大比表面积和高孔隙率，这有效抑制了界面电荷复合损失，增强了电子传输，增加了染料负载量并促进了电解质渗透。该介孔TiO2在紫外光照射下降解腐殖酸时展现出优异的光催化活性。
关键词： 光催化剂、染料敏化太阳能电池（DSSC）、金属有机框架（MOF）、接枝共聚物、二氧化钛（TiO2）、聚合离子液体、介孔材料
更新于2025-09-19 17:13:59
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金属-有机框架作为具有高可定制性的表面增强拉曼散射基底
摘要： 表面增强拉曼散射（SERS）是一种基于不可或缺的SERS基底来检测痕量分子的广泛应用分析技术。具有高度可定制性的SERS基底被认为对SERS检测具有吸引力和实用性，因为这些基底能满足不同物质选择性检测的需求。然而，无论是贵金属还是半导体基底，此类SERS基底的设计都颇具挑战性。本文中，我们突破传统SERS基底的局限，证明金属有机框架（MOF）材料可作为具有分子选择性的SERS基底——这种特性在未经特殊预处理的SERS检测中鲜少实现。MOF基SERS基底受益于其高度可定制性的显著结构特征，从而提升检测选择性。通过调控MOF基SERS基底的金属中心、有机配体和框架拓扑结构，我们证实可以定向操纵其电子能带结构以匹配目标分析物的能带，进而实现对不同可检测物种的区分。进一步地，通过孔隙结构优化和表面修饰，MOF基SERS基底的SERS增强因子（EFs）可大幅提升至高达10^6，检测限低至10^-8 M，其性能与无"热点"的贵金属及近期报道的半导体相当。这种选择性增强效应源于电荷转移共振、带间共振、分子共振以及基态电荷转移相互作用等多种共振效应的可控组合。本研究为开发高设计灵活性的SERS基底开辟了新途径，这对特定分析物的选择性SERS检测尤为重要。
关键词： 表面增强拉曼散射（SERS）、可定制性、电荷转移、分子选择性、带间与分子共振、增强因子（EFs）、金属有机框架（MOF）、基态电荷转移相互作用、SERS基底
更新于2025-09-04 15:30:14