铌氧化物作为液结光伏器件中电催化剂的电子结构与催化活性

摘要： 通过尿素-金属氯化物路线成功合成了两种纳米级铌氧化物及其复合物：准六方相Nb2O5（TT-Nb2O5）、单斜相NbO2（M-NbO2）以及TT-Nb2O5与M-NbO2共存体系（TT-Nb2O5/M-NbO2），它们在染料敏化太阳能电池（DSSCs）中展现出优异的催化活性和光伏性能。第一性原理密度泛函理论（DFT）计算表明，其催化活性显著受本征电子结构和性质影响。M-NbO2中Nb4+的孤对4d1电子增强了Nb-I相互作用，促进电子从M-NbO2对电极（CE）向I转移，从而使基于M-NbO2的DSSCs具有更优催化性能。此外，I在M-NbO2表面的吸附能处于0.3-1.2 eV的最佳能量范围，且M-NbO2费米能级为0.6 eV（高于I3?还原反应电位），可使I3?自发还原为3I?。本研究为理解过渡金属化合物作为DSSCs对电极催化剂的电子结构与催化活性提供了通用策略。