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oe1(光电查) - 科学论文

4 条数据
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  • 光激发萘-1,4:5,8-双(二羧酰亚胺)自由基阴离子向通过饱和亚甲基桥连接的Mn(bpy)(CO)3X和Re(bpy)(CO)3X二氧化碳还原催化剂的电子转移

    摘要： 通过亚甲基桥将萘-1,4:5,8-双(二羧酰亚胺)（NDI）自由基阴离子供体与Mn(bpy)(CO)3Br或Re(bpy)(CO)3Cl二氧化碳还原催化剂连接的超分子体系，已通过飞秒瞬态可见光、近红外和中红外光谱合成并研究。使用亚甲基桥连接NDI与配合物不影响金属配合物的还原电位。选择性光激发NDI??至2*NDI??会导致Mn和Re配合物上的联吡啶（bpy）配体以接近单位量子产率分别超快还原形成Mn(I)(bpy??)(CO)3X和Re(I)(bpy??)(CO)3X?；谙惹暗缁荼砻鱉n(I)中心在比bpy配体更正的电位下还原，Mn(I)(bpy??)(CO)3X的初始形成出乎意料。此外，发现Mn配合物中正向电子转移速率快于Re配合物，而Re配合物中反向电子转移速率快于Mn配合物。

    关键词： 电化学、二氧化碳还原、电子转移、自由基阴离子、飞秒光谱学、太阳能

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 飞秒激光光谱法检测合金ZnxCd1?xS量子点中双激子的结合能

    摘要： 采用两种不同方法合成的直径约45 ?的ZnxCd1?xS量子点（x=0.37或0.45）中局域化的双激子，通过飞秒激光光谱进行了研究。在70 fs短时延迟下超快瞬态吸收光谱的光谱特征与量子点的三个最低能级跃迁相关。通过线性吸收拟合对瞬态吸收带的形状进行建模。瞬态光谱中激发态吸收组分的光谱位置考虑了双激子耦合能。通过拟合ZnxCd1?xS量子点的实验瞬态吸收光谱，确定了双激子的结合能。根据ZnxCd1?xS量子点中激发的双激子跃迁，其结合能在16.6至37 meV之间变化。

    关键词： ZnxCd1?xS（锌镉硫化合物）、双激子、量子点、飞秒光谱学

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 超分子电荷转移复合物的形成。超快激发态动力学与量子化学计算

    摘要： 利用吸收光谱、稳态荧光和飞秒瞬态吸收光谱研究了双(18-冠-6)芪(1)与含两个氨丙基N取代基的4,4'-联吡啶(3)的超分子复合物形成过程，以及1·3与碱金属/碱土金属高氯酸盐的取代反应。证实了在乙腈中形成了1·(Mn+)2复合物。由于假环结构被破坏，1·3的弱长波长电荷转移吸收带在与金属阳离子复合后完全消失。计算了光谱参数、发光参数、稳定性及取代常数。提出了25 fs激光脉冲激发的1·3单重态弛豫过程：包含极快的振动弛豫，以及导致完全荧光猝灭的直接电子转移(τCT-d=0.32 ps)和反向电子转移(τCT-b=0.51 ps)。量子化学计算揭示了参与电子转移过程的物种，并阐明了激发态复合物的弛豫机制。

    关键词： 超分子复合物、量子化学计算、飞秒光谱学、电荷转移、电子转移

    更新于2025-09-23 14:06:47

  • 推拉型芘染料中的溶剂化控制激发态平面化

    摘要： 对发射明亮红荧光的推拉型芘衍生物（EPP）的激发态失活路径，我们采用量子化学计算、飞秒时间分辨荧光上转换光谱及飞秒瞬态吸收光谱（fs-TA），在多种溶剂中进行了研究。稳态光谱显示EPP的吸收光谱具有显著的负溶剂化变色效应，而发射光谱无溶剂化变色效应，表明激发态偶极矩减小。飞秒上转换测量揭示了红光发射侧有趣的上升-衰减动力学特征，fs-TA光谱则显示所有研究溶剂中均形成受激发射（SE）并产生新的激发态吸收（ESA）。结合密度泛函理论计算与温度依赖性荧光测量，对荧光上转换和fs-TA光谱数据的细致分析明确表明：EPP的激发态弛豫路径由溶剂稳定的平面型分子内电荷转移（PICT）动力学主导。该发现证实周围溶剂是影响激发态构象变化速率的重要因素。

    关键词： 溶剂控制、推拉型芘衍生物、激发态失活、平面分子内电荷转移、飞秒光谱学

    更新于2025-09-19 17:13:59