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多时间尺度脉冲的高次谐波产生：选择定则、载波包络相位与截止能量
摘要： 高次谐波产生（HHG）若采用极短脉冲（数周期脉冲），则对驱动激光场的载波包络相位（CEP）具有敏感性。本文研究表明，在长时域多周期脉冲（中心波长800纳米、脉宽达200飞秒）的HHG过程中同样存在显著的CEP效应。当驱动脉冲呈现双时间尺度特征（多时间尺度脉冲）时——即（i）与平均频率相关的短时间尺度，以及（ii）与脉冲时间周期性相关的长时间尺度——多周期脉冲的HHG可能表现出CEP依赖性。这两种时间尺度的相互作用会导致截止频率发生显著变化，且随CEP变化的谱中对称允许谐波的出现规律与数周期脉冲的HHG现象相似。我们将该效应归因于驱动脉冲中的多时间尺度强度涨落，并建立了描述该现象的分析条件。最后通过数值模拟证明：利用长时域多时间尺度脉冲的HHG可实现CEP重建。本研究对强场物理和阿秒科学多个领域具有重要价值，例如可用于振动活性介质等的多时间尺度过程光谱分析，并为基于长脉冲的CEP表征开辟新途径。
关键词： 载波包络相位、动力学对称性、高次谐波产生
更新于2025-09-23 15:23:52
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氮分子气体及大气中高次谐波产生的压力依赖性
摘要： 测量了气体压力变化对氮分子气体（N2）和大气空气在超短强激光脉冲作用下产生高次谐波（HHG）的影响。确定了两种气体在气体射流相互作用区域中使HHG产额最大化的最佳压力。在最佳压力值0.33巴附近，观察到HHG输出增强并扩展到更高谐波阶数?；谝晃Ｐ偷睦砺奂扑憬馐土苏庖恍в?，并与实验结果合理吻合。
关键词： 飞秒激光，转换效率，高次谐波产生（HHG），相位匹配，极紫外辐射，压力优化
更新于2025-09-23 15:23:52
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分子高次谐波光谱中结构特征的动态畸变
摘要： 我们研究了分子高次谐波光谱中双中心干涉的信号特征，重点关注光谱相位。通过基于含时薛定谔方程的第一性原理计算以及Chiril?等人[Phys. Rev. A 73, 023410 (2006)]和Faria[Phys. Rev. A 76, 043407 (2007)]发展的分子强场近似(SFA)，我们观察到短轨迹与长轨迹贡献的相位行为存在根本差异。通过对分子SFA进行泰勒展开，我们将该效应与电子在连续态中的动力学联系起来。更准确地说，我们发现复合时刻电场值对相消干涉相位跳变的形态起着关键作用。
关键词： 分子光谱学、光谱相位、强场近似、双中心干涉、含时薛定谔方程、高次谐波产生
更新于2025-09-23 15:23:52
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气相光化学反应的超快X射线瞬态吸收光谱：一种研究光诱导分子动力学的全新通用探针
摘要： 利用通用检测手段对光诱导化学反应进行时间分辨光谱研究，近期聚焦于采用极紫外或X射线波段激光脉冲的单光子分子探测技术。通过宽带可调谐能量的探测脉冲，可同步直接绘制光化学反应中基态反应物、Franck-Condon(FC)区与过渡态区域、激发态中间体及锥形交叉点(CI)、光产物随时间的演化分布。时间分辨率的极限由光激发分子在势能面上特定位置的驻留时间决定，通常为几飞秒至数百皮秒量级。 飞秒高次谐波产生(HHG)技术满足了单分子光化学反应中对分子内相空间大范围通用光谱探测的严苛要求。这种技术产生的极紫外/软X射线脉冲具有亚飞秒至数飞秒超短脉宽和超大带宽，可通过核心电子激发/电离同时探测多种元素，从而构建揭示完整光化学路径的"分子电影"。自由电子激光器(FEL)凭借更高通量和可调谐性（尽管带宽较窄）也实现了重要突破。其中飞秒时间分辨X射线瞬态吸收光谱作为反应路径的通用探测手段尤为珍贵，它通过指纹级的核心-价带共振峰变化实现路径映射。相较于价带电离探测，该方法的核心优势在于无与伦比的元素与化学位点特异性。 碳、氮、氧作为生命基本构成元素，其参与的光化学反应普遍存在且形式多样。但能覆盖碳(284eV)、氮(410eV)、氧(543eV)1s吸收边的"水窗"波段(280-550eV)桌面级HHG光源仍十分稀缺。最新实验室突破采用长驱动波长光学参量放大器耦合差分泵浦高压气体源室，成功开启了有机分子碳K边飞秒时间分辨瞬态吸收研究的新途径。 本文综述了利用桌面碳K边光源获取环开裂、非绝热激发态弛豫、键断裂及自由基形成等超快紫外光化学反应关键化学信息的研究进展。X射线探针通过光激发分子前沿分子轨道的核心能级跃迁，直接提供价电子态电子特性与构型的光谱视窗，为实时绘制价电子结构演化奠定基础。文中重点阐述了碳K边开创性实验获得的精细结构与机理认知，并在适用情况下与其他类似反应研究技术进行对比。研究表明飞秒时间分辨X射线瞬态吸收光谱为非绝热分子动力学研究开辟了新途径。尽管桌面系统尚处发展初期，该技术未来在光诱导分子动力学研究中的广泛应用将实现前所未有的时间分辨率。
关键词： 时间分辨光谱学、光化学反应、高次谐波产生、X射线瞬态吸收光谱学、非绝热分子动力学
更新于2025-09-23 15:21:21
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通过超屏障电离区多色光束叠加产生阿秒脉冲
摘要： 基于多色连续波束的相干叠加，研究了不同核间距R的氢分子离子（HMI，+H??）产生高次谐波和阿秒脉冲的情况。驱动脉冲强度取为400 TW/cm2，该强度可使核间距R＞Rb=2.4原子单位（a.u.）的+H??离子发生隧穿电离。研究发现：截止谐波随R减小直至达到隧穿电离阈值Rb，之后在R=10 a.u.范围内基本保持恒定；而谐波对光束光谱宽度Δω几乎无影响。此外，阿秒脉冲强度随R增大而增强，随Δω增大而减弱，因此当核间距R≈5 a.u.且光谱宽度Δω≈0.03 a.u.时，可产生最强的阿秒脉冲。阿秒脉冲持续时间对Δω和R均不敏感。
关键词： 氢离子分子、高次谐波产生、H2（氢气）、阿秒
更新于2025-09-23 15:21:21
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超短激光脉冲中MgO晶体高次谐波谱的库珀极小值
摘要： 来自原子或分子的高次谐波谱中的库珀最小值结构已被广泛研究。本文证明，超短中红外激光脉冲产生的晶体谐波谱也呈现库珀最小值特征。基于第一性原理计算获得的精确能带色散和k依赖的跃迁偶极矩（TDM），可以发现MgO晶体沿(100)-X方向的谐波谱在平台区存在凹陷结构——通过分析k空间谐波强度分布可知，该现象源自跃迁偶极矩的谷底。晶体高次谐波产生（HHG）中的库珀最小值特征，将为利用超短中红外激光脉冲的HHG反演固体材料能带信息开辟新途径。
关键词： 跃迁偶极矩、超短激光脉冲、库珀极小值、氧化镁晶体、高次谐波产生
更新于2025-09-23 15:21:01
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两个驱动激光场强度比对高次谐波截止的影响
摘要： 我们研究了氦原子在反向旋转双色圆偏振激光场不同强度比下的高次谐波产生（HHG）。结果表明，通过改变强度比可以影响谐波谱的截止能量。对比不同强度比的实验结果发现，当强度比增大时，电子运动距离变短。HHG中截止位置对强度比的依赖性通常源于电子的经典轨迹：随着强度比增加，电子无法获得有效加速，导致其获取的能量减少，因而谐波谱在较低能量处出现截止。我们通过对比量子与经典轨迹结果，阐明了截止能量依赖性的成因。
关键词： 强度比、截止能量、高次谐波产生、双色圆偏振激光场
更新于2025-09-23 15:21:01
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双色反向旋转圆偏振激光场下氩原子的半整数谐波产生
摘要： 我们通过理论研究了双色反向旋转圆偏振（BCCP）激光场中氩原子的高次谐波产生特性。谐波谱逐渐分裂，且谐波阶数向高频方向移动。当左右旋圆偏振激光的频率比为半整数时，将同时产生整数阶和半整数阶谐波辐射。我们运用光子吸收与发射规则探究了半整数阶谐波的辐射机制。
关键词： 双色反向旋转圆偏振激光场、光子吸收与发射、高次谐波产生、半整数阶
更新于2025-09-23 15:21:01
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25太瓦飞秒激光系统中的光束优化以实现高次谐波产生
摘要： 过去已证明，通过高能激光驱动高次谐波产生（HHG）可获得高通量的极紫外（XUV）光。然而，对于超过100毫焦的飞秒激光而言，其焦点处的峰值强度可能过高，不利于气体中的相位匹配HHG。我们提出通过添加定制波前项来优化焦点处空间分布的方法。当在氩气室中采用500毫焦钛宝石激光束的较大离焦光斑时，通过HHG获得了5.6微焦的XUV脉冲能量。
关键词： 波前校正、极紫外光、飞秒激光、高次谐波产生、钛宝石激光器
更新于2025-09-23 15:21:01
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近正交双色激光场下高次谐波产生的椭圆率控制
摘要： 椭圆偏振高次谐波为研究磁性材料、手性分子及电子自旋运动中的圆二色性超快动力学开辟了新途径。近期，具有可控椭圆率的高效高次谐波产生在实验与理论中备受关注。本研究通过实验展示了一种采用基频场与其二次谐波（SH）构成的交叉线偏振双色场的方案。通过调节该交叉线偏振双色场的相对相位、交叉角度和强度比，我们获得了椭圆率可调（最高达ε=0.73）的高次谐波，同时保持了高转换效率。值得注意的是，当二次谐波场强度超过基频场时，偶次谐波的强度将达到具有相反螺旋性的奇次谐波的数倍。
关键词： 阿秒科学、高次谐波产生、椭圆率控制、强场物理、双色激光场
更新于2025-09-23 15:21:01