对齐异质界面诱导的1T-MoS?单层膜具有近乎理想的吉布斯自由能，可实现稳定的析氢反应

摘要： 1T相二硫化钼（1T-MoS2）在析氢反应（HER）中表现出优于2H相MoS2（2H-MoS2）的催化性能。然而其热力学不稳定性是阻碍实际应用的主要缺陷。本研究报道采用溶剂前驱体合成策略，在边缘对齐的2H-MoS2与还原氧化石墨烯异质界面（EA-2H/1T/RGO）形成稳定的1T-MoS2单层结构。理论预测表明：边缘对齐的层状堆叠会引发异质界面电荷转移，基于MoS2与石墨烯间的粘附能实现界面单层从2H相到1T相的转变，从而获得热力学稳定性。作为HER电催化剂，EA-2H/1T/RGO在酸性电解液中展现出-103 mV（vs RHE）的起始电位、46 mV dec-1的塔菲尔斜率及10小时稳定性。其超越1T-MoS2的优异活性源于2H→1T相变过程中硫原子滑移产生的本征缺陷，使氢吸附吉布斯自由能（ΔGH*）从0.13 eV降至0.07 eV，最接近2H-MoS2的理想值（0.06 eV）。该工作为HER卓越电化学特性提供了基础认知，并为二维/二维杂化界面的相变研究开辟新途径。