纳秒激光脉冲照射下金纳米颗粒中分子分解的动力学研究——以5-溴尿嘧啶为例

摘要： 激光照射的金纳米颗粒（AuNPs）能有效吸光并加热周围介质，从而在从等离子体催化到癌症光热治疗等领域具有广泛应用。因此，需要深入理解其热学、光学及电子诱导的反应路径。本研究以亲电性DNA碱基类似物5-溴尿嘧啶（BrU）为模型化合物，在不同条件下研究其在强纳秒激光脉冲照射的AuNPs附近的分解过程。通过紫外-可见（UV-Vis）光谱追踪了AuNPs的等离子体响应以及BrU浓度和光产物的变化规律，并分析其与辐照时间的关系。我们建立了动力学模型来确定BrU两条平行分解路径的反应速率，并评估了这些路径对激光能量密度及AuNPs吸附作用的依赖性。此外，分别采用原子力显微镜和有限时域差分计算测定了分解后AuNPs的尺寸及其电场增强效应。研究发现直接光反应影响较小，而AuNPs受热效应显著。但由于辐照后AuNPs尺寸减小，观察到激光能量密度与AuNPs等离子体响应之间存在权衡关系。因此多次激光脉冲照射下，AuNPs的分解可能限制可达到的温度上限。这些发现对于高效设计催化型等离子体系统具有重要参考价值。