通过水氧化耦合光电化学平台实现阿尔茨海默氏症tau蛋白的飞摩尔级检测

摘要： 阿尔茨海默病（AD）是最常见的神经退行性疾病。该病的关键致病事件是主要由tau蛋白构成的细胞内神经原纤维缠结形成。本研究报道了一种无需人工电子供体的基于BiVO4的光电化学（PEC）分析技术，用于超灵敏检测总tau蛋白（t-tau）。该平台通过在BiVO4光电极中掺杂钼（Mo）并修饰羟基氧化铁（FeOOH）助层，结合辣根过氧化物酶（HRP）催化3,3'-二氨基联苯胺（DAB）氧化的信号放大器构建而成。在未添加额外电子供体的情况下，偶联Tau5抗体的FeOOH/Mo:BiVO4在白光LED照射下于0V（vs.Ag/AgCl,3M NaCl）电位产生强电流信号。Mo外源掺杂使BiVO4-Tau5的载流子密度提升1.57倍，FeOOH助催化剂通过抑制电荷复合促进了Mo:BiVO4-Tau5的界面水氧化反应。在FeOOH/Mo:BiVO4-Tau5平台引入HRP标记的Tau46捕获抗体后，通过加速DAB氧化在换能器表面形成不溶性沉淀物，使光电流信号放大2.07倍。最终，该水氧化耦合的FeOOH/Mo:BiVO4基PEC传感平台能准确选择性识别飞摩尔级浓度的t-tau蛋白，其检测限和定量限分别为1.59 fM和4.11 fM。