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具有可调控吸附能力的介孔TiO2-BiOBr微球用于有机水污染物光降解:通过实验与动力学建模结合探究吸附-光催化协同效应
摘要: 理解吸附-光催化协同效应有助于推动有机废水污染物太阳能驱动的光降解研究。为评估这种协同作用,我们通过简易方法合成了介孔TiO?(非晶态)-BiOBr微球作为模型光催化剂,并采用XRD、SEM、TEM/HRTEM、XPS、氮气吸附-脱附、UV-vis DRS、光致发光和FTIR等技术进行表征。表征与光降解测试表明:复合材料的BiOBr相同时具备吸附位点与光催化位点,而均匀分散于BiOBr微板中的TiO?调控了BiOBr晶粒尺寸。由此,受TiO?含量调控的复合材料比表面积介于22-155 m2/g之间,对甲基橙(MO)的吸附容量达16-54 mg/g。除实验外,我们还建立了结合吸附与光催化的动力学模型,通过从实验数据提取速率常数来阐明协同机制并定量评价复合材料性能。当Ti/Bi摩尔比为0.6时,该复合材料的速率常数是纯BiOBr的3倍。虽然吸附促进了MO光降解,但循环测试中该复合材料对MO的吸附与光降解能力均急剧下降——这种现象在罗丹明B、苯酚的光降解及纯BiOBr对MO的光降解过程中均未出现,推测可能是降解中间产物在复合材料表面累积所致。本研究从实验与动力学建模双重视角提供了研究吸附-光催化协同效应的有效方法,并揭示了需审慎考察高吸附量对光催化剂循环性能不利影响的必要性。
关键词: 有机污染物光降解、动力学建模、TiO?-BiOBr微球、可调控吸附能力、吸附-光催化协同效应
更新于2025-11-14 17:03:37
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rGO修饰的TiO?纳米复合材料对腐殖酸吸附与光催化降解的协同效应及动力学研究
摘要: 采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,并通过一步水热法合成还原氧化石墨烯(rGO)-二氧化钛(TiO?)纳米复合材料。系统研究了该复合材料对腐殖酸去除过程中吸附与光催化性能的协同效应。X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及拉曼/红外光谱分析表明:水热合成过程中氧化石墨烯被部分还原为rGO,且锐钛矿型TiO?纳米颗粒均匀生长于rGO表面??杉庹丈湎虏墓馍缱?空穴在rGO-TiO?表面实现高效分离。由于表面官能团的吸附协同作用与优异的光催化导电性,该复合材料展现出更高的光催化活性。通过考察rGO-TiO?投加量、光照强度及体系温度对腐殖酸去除的影响发现:随着体系温度和光照强度提升,腐殖酸去除率提高。当rGO-TiO?投加量为1.2 g/L、体系温度303 K、光照强度4.37 W·m?2、pH=7时,可见光照射下腐殖酸去除效率达88.7%。
关键词: 协同效应、还原氧化石墨烯(rGO)、腐殖酸、二氧化钛(TiO?)、吸附与光催化
更新于2025-11-14 17:03:37
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二维可见光驱动的TiO2@Ti3C2/g-C3N4三元异质结,具有高光催化活性
摘要: 采用超声辅助煅烧法合成了一种具有改性界面微观结构和电子特性的新型二维可见光驱动TiO2@Ti3C2/g-C3N4三元异质结光催化剂。高活性的g-C3N4可产生大量光生电子和空穴,同时O/OH终止的Ti3C2与副产物TiO2通过迁移TiO2@Ti3C2/g-C3N4复合物中的电子发挥优异载体作用。结果表明,在可见光照射下其对苯胺和罗丹明B的降解光催化活性最高分别达到原始g-C3N4的5倍和1.33倍。此外,我们提出其界面构建了n-n异质结和n型肖特基异质结,有效促进了电子转移并进一步提升TiO2@Ti3C2/g-C3N4复合物的光催化活性。更引人注目的是,所有结果均表明这种环保型TiO2@Ti3C2/g-C3N4异质结复合物是污染物降解的理想候选材料。
关键词: 二维材料、光催化活性、TiO?@Ti?C?/g-C?N?、三元异质结、污染物降解、可见光驱动
更新于2025-11-14 17:03:37
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具有宽光谱响应的TiO2/MoS2异质结修饰碳纤维可编织光催化剂/光电电极
摘要: 高效且可回收的宽光谱响应光催化剂开发备受关注。本研究通过两步水热法在碳纤维(CFs)上制备了TiO?/MoS?异质结构。CFs/TiO?/MoS?展现出从紫外到近红外区域(>1200 nm)的强宽谱吸收特性。在可见光照射下,该材料可在100分钟内降解97.6%罗丹明B(RhB),60分钟内降解94.2%酸性橙7(AO7)或93.4%盐酸四环素(TC),180分钟内降解88.7%4-氯酚(4-CP)。此外,CFs/TiO?/MoS?束状材料可进一步编织成布料(尺寸:4×4 cm2)。作为工作电极时,CFs/TiO?/MoS?布料表现出显著光电流(7.53×10?? A/cm2),其光电催化效率(100% TC)明显优于单纯光催化(90.7% TC)或电催化(47% TC)。特别值得注意的是,该布料展现出优异稳定性,因而具有作为柔性可编织光催化剂/光电极用于降解多种污染物的巨大潜力。
关键词: 光电催化、光催化剂、碳纤维、可见光、TiO?/MoS?
更新于2025-09-23 15:23:52
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TiO2/Fe2O3/PAC与TiO2/Fe2O3/沸石纳米光催化剂对氰化物的吸附及光降解效率
摘要: 采用不同Fe3+/TiO2摩尔比制备的粉末活性炭(PAC)和沸石负载TiO2/Fe2O3纳米结构,通过XRD、XRF、FESEM、EDX、TEM、FTIR、BET和PL分析进行表征,并深入探讨了其氰化物光降解机理。结果表明:TiO2/Fe2O3/PAC不仅具有更高的光催化与吸附能力,在氰化物去除方面也比TiO2/Fe2O3/沸石表现出更优的结构稳定性和重复使用性。一级动力学模型显示,使用TiO2/Fe2O3/PAC的光降解速率比TiO2/Fe2O3/沸石高1.3倍。响应面法(RSM)评估表明:pH值、辐照时间和初始氰化物浓度对UV/H2O2/TiO2/Fe2O3/沸石体系降解效果的影响依次增强;而UV/H2O2/TiO2/Fe2O3/PAC工艺中初始氰化物浓度的影响显著高于其他两个参数。高R2值及良好的残差拟合图证实两种光催化剂预测氰化物降解效率的模型准确性。
关键词: 与吸附对比,氰化物,响应面法(RSM),TiO?/Fe?O?/沸石和TiO?/Fe?O?/PAC光催化剂,光降解,动力学
更新于2025-09-23 15:23:52
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单乙醇胺在TiO2(110)表面的缺陷相关吸附:调控氧化物电极功函数的替代途径
摘要: 控制缺陷是调控材料电子结构的基本策略之一,而有机-无机杂化体系在此方面的研究尚不充分。本研究通过扫描隧道显微镜与第一性原理计算,在单分子层面探究了缺陷关联的分子吸附对氧化物电极功函数的控制。研究发现,作为有效降低氧化物电极功函数涂层的乙醇胺(MEA,HO(CH2)2NH2)在TiO2(110)表面的平衡吸附构型随表面覆盖度变化而改变。结果表明:氧化物表面缺陷与分子间相互作用共同主导着吸附物的稳定构型及体系功函数。在氧空位(Ov)处的解离吸附能更有效地降低TiO2(110)表面功函数,这表明通过缺陷控制可提升有机-无机杂化体系的性能。
关键词: STM(扫描隧道显微镜)、功函数、DFT(密度泛函理论)、TiO?(110)表面、缺陷、单乙醇胺
更新于2025-09-23 15:21:21
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金在二氧化钛上晶面依赖性烧结行为的直接原位透射电镜观察与洞察
摘要: 防止负载型纳米催化剂烧结是纳米催化领域的重要课题。一种可行方法是选择合适的载体,但由于缺乏确凿证据,金属-载体相互作用对烧结的促进或抑制作用尚未明确。本研究通过原位透射电镜技术,报道了金纳米颗粒在不同锐钛矿型TiO?表面呈现完全迥异的烧结行为:在TiO?(101)晶面完整观测到结合奥斯特瓦尔德熟化与颗粒迁移团聚的全程原位烧结过程;而在相同条件下,TiO?锐钛矿(001)晶面上的金纳米颗粒未发生烧结。密度泛函理论计算完整阐释了这种晶面依赖性烧结机制。本工作不仅为载体在烧结过程中的关键作用提供了直接证据,更为抗烧结纳米催化剂的设计提供了重要启示。
关键词: 原位透射电子显微镜(TEM)、颗粒迁移与聚结(PMC)、烧结、金属-载体相互作用(MSI)、金-二氧化钛(Au-TiO?)、奥斯特瓦尔德熟化(OR)
更新于2025-09-23 15:21:01
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??和铽镧系离子共掺杂二氧化钛光阳极以同步提升光捕获与开路电压,实现高效染料敏化太阳能电池
摘要: 在本研究中,我们探究了铕(Eu3?)和铽(Tb3?)稀土离子掺杂对二氧化钛(TiO?)光阳极在染料敏化太阳能电池(DSSCs)中性能的影响。X射线光电子能谱(XPS)分析证实:Eu3?离子占据基质中Ti??的阳离子位点,而Tb3?离子则补偿这些位点的占位,表明锐钛矿相结构保持不变且未产生新缺陷。此外,Eu3?离子显著改变了TiO?的导带底位置,而Tb3?离子因带隙中不同空陷阱态产生相反效应。光致电子转移测试显示:共掺杂TiO?(电子转移速率kET=3.1ns)相比纯TiO?(2.6ns)具有更高效的界面电荷转移?;贓u3?/Tb3?共掺杂TiO?的DSSCs展现出更高效率(9.11%),优于纯TiO?(7.20%)及单一Eu3?(8.01%)或Tb3?(7.10%)掺杂样品,这归因于共掺杂TiO?薄膜中更快的电子传输速率与更长的电子寿命协同效应。本研究为通过Eu3?/Tb3?共掺杂技术进一步提升DSSCs性能开辟了新途径,推动其向商业化应用发展。
关键词: 共掺杂过程,铕(Eu3?)/铽(Tb3?)镧系离子,稳定性,光阳极,染料敏化太阳能电池,二氧化钛(TiO?)纳米粉末
更新于2025-09-23 15:21:01
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金在二氧化钛上晶面依赖性烧结行为的直接原位透射电镜观察与见解
摘要: 防止负载型纳米催化剂烧结是纳米催化领域的重要课题。选择合适的载体是一种可行方案,但由于缺乏确凿证据,金属-载体相互作用对烧结的促进或抑制作用尚未明确。本研究通过原位透射电镜技术,报道了金纳米颗粒在不同锐钛矿相TiO?表面呈现完全迥异的烧结行为:在TiO?(101)晶面完整观测到金纳米颗粒的原位烧结全过程,该过程同时存在奥斯特瓦尔德熟化与颗粒迁移团聚机制;而在相同条件下,TiO?锐钛矿(001)晶面上未观察到金纳米颗粒烧结现象。密度泛函理论计算完美阐释了这种晶面依赖性烧结机制。本工作不仅为载体在烧结过程中的关键作用提供了直接证据,更为抗烧结纳米催化剂的设计提供了重要启示。
关键词: 原位透射电子显微镜(TEM)、颗粒迁移与聚结(PMC)、烧结、金属-载体相互作用(MSI)、金-二氧化钛(Au-TiO?)、奥斯特瓦尔德熟化(OR)
更新于2025-09-23 15:21:01
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通过脉冲激光沉积法制备Pd/TiO2多孔层用于表面声波氢气传感器
摘要: 研究了脉冲激光沉积(PLD)法制备的敏感多孔薄膜对室温下表面声波(SAW)传感器氢气响应的影响。在SAW传感器的石英基底上分别沉积了TiO?单层膜和Pd/TiO?双层膜。通过调节PLD沉积腔室中的氧气与氩气压力,获得了不同形貌的敏感薄膜(基于扫描电子显微镜图像分析)。所实现的SAW传感器具有不同孔隙度等级,并在不同氢气浓度下进行了测试。证实高孔隙度薄膜与双层结构能产生更大的频率偏移,且可在更低浓度下进行检测。其中性能最佳的Pd-1500/TiO2-600传感器(TiO?沉积压力600 mTorr,Pd沉积压力1500 mTorr)在2%氢气浓度下呈现1.8 kHz的频率偏移,灵敏度为0.10 Hz/ppm,检测限(LOD)达1210 ppm。此类基于多孔薄膜的SAW传感器不仅能检测氢气,还能检测其他气体(室温条件下),且通过PLD方法可便捷开发这类敏感多孔纳米结构薄膜。
关键词: 双层薄膜、脉冲激光沉积(PLD)、钯、氢传感器、表面声波(SAW)、Pd/TiO?、多孔形貌、二氧化钛
更新于2025-09-23 15:19:57