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卤化物钙钛矿中离子取代引起的几何畸变与小极化子结合能变化
摘要： 卤化物钙钛矿在光电器件应用中展现出卓越性能。尽管已取得非凡进展，器件稳定性问题仍待解决。我们通过孤立团簇模型对多种实验相关卤化物钙钛矿的小极化子形成、电子结构、电荷密度及重组能进行了深入计算研究。这些材料中的极化子形成过程涉及局域晶格对称性、电子结构与电子-声子耦合的相互关联。为此，我们对(MA/Cs/FA)Pb(I/Br)3和MASnI3体系开展了第一性原理计算。研究发现：电子小极化子形成表现为中心八面体呈现类Jahn-Teller畸变，其中轴向Pb-I键扩张幅度显著大于赤道键；而空穴极化子则导致中心八面体均匀收缩。这种电子/空穴极化子形成的差异化表现可作为判断具体体系作用机制的工具，从而系统调控器件性能。研究还确立了阴阳离子变化时的其他规律趋势，为特定光电器件应用的优化提供依据。
关键词： 光电子应用、重组能、Jahn-Teller畸变、电荷密度、卤化物钙钛矿、小极化子形成、电子结构
更新于2025-09-09 09:28:46
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微波辅助溶胶-凝胶法高效合成BiFeO3："A"位点对钙钛矿光电极化学活性的影响
摘要： 采用微波辅助法（MW）和溶胶-凝胶法（SG）合成了BiFeO3（BF）与LaFeO3（LF）钙钛矿材料。通过XRD、XPS、TEM、UV-DRS等技术研究了钙钛矿的理化性质，并利用入射光子-电流效率（IPCE）、线性扫描伏安法（LSV）及阻抗谱表征其电化学性能。带隙能量按以下顺序递增：BF-MW（2.05 eV）、LF-MW（2.18 eV）、BF-SG（2.26 eV）和LF-SG（2.54 eV），表明合成方法对材料光学及电子性质具有显著影响。XRD结果显示合成方法对晶体结构影响重大——微波辐照合成的钙钛矿呈现纯相结构，而溶胶-凝胶法制备的样品含有杂质相。IPCE表明LF-MW比BF-MW具有更优的电荷分离能力，但BF-SG展现出最高活性。程序升温还原测试（TPR）揭示BiFeO3比LaFeO3具有更强的氧吸附/脱附能力。XPS检测到Fe4+存在。最后通过模拟太阳光水分解实验，考察了合成方法及ABO3钙钛矿"A"位点Bi/La元素对光催化活性的影响。我们推测LF-MW中Jahn-Teller畸变效应通过降低结合能（相较于BF-MW）提升了催化活性。
关键词： 微波辅助合成、Jahn-Teller畸变、光催化剂、光电化学水分解、钙钛矿
更新于2025-09-04 15:30:14