二维Janus型III族硫属化合物多层膜中的高效全水分解：本征电场与空位缺陷的作用

摘要： 二维（2D）范德华材料已被广泛用作水分解光催化剂，但其能量转换效率仍然较低?；诘谝恍栽砑扑?，我们证明二维Janus III族硫属化合物多层结构（InGaXY、M2XY和InGaX2，其中M=In/Ga；X,Y=S/Se/Te）是实现高效全水分解的潜力型光催化剂。与Janus单层结构相比，其本征电场能更显著地增强光生载流子的空间分离并改变能带排列。预测这些Janus多层结构可实现高达38.5%的理论太阳能制氢（STH）效率。更令人振奋的是，InGaSSe双层结构中的镓空位能将析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的过电位有效降低至仅靠光生载流子即可实现的水平。理论研究表明，二维Janus III族硫属化合物多层结构可作为高效全水分解光催化剂使用，且无需牺牲试剂辅助。