CdTe量子点光催化产氢的尺寸依赖性

摘要： 碲化镉量子点（QDs）因其宽吸收光谱（覆盖紫外至近红外区域，比类似的硒化镉和硫化镉量子点光敏剂能利用更广的太阳光谱）而成为光催化质子还原的理想光敏剂。本研究评估了水溶液中不同尺寸（直径2.5-7.5纳米）的二氢硫辛酸（DHLA）包覆CdTe QDs与分子镍-DHLA催化剂协同产氢性能，发现CdTe QDs存在特殊的尺寸依赖性光催化活性。优化条件下（采用3.4纳米CdTe-DHLA与1:20的QD/镍-DHLA催化剂比例），实现了高达38,000的转换数（每摩尔量子点产生氢气的摩尔数）。但低于该临界尺寸时，氢气产率下降——这归因于量子点表面快速氧化产生的有害表面陷阱态。超快瞬态吸收光谱证实氧化态CdTe-DHLA QDs存在极快的电荷捕获过程。虽然镍-DHLA催化剂存在时观察到CdTe-DHLA QDs的快速电子转移，但电荷捕获过程与之竞争，降低了CdTe/镍-DHLA产氢体系的效率。理解CdTe QDs中的快速电荷捕获现象，可为优化整体CdTe光催化体系提供改进思路。