铁电极化促进体相电荷分离实现SrBi4Ti4O15高效CO2光还原

摘要： 体相中光生电荷载流子的快速复合仍是当前光催化面临的主要障碍。鉴于铁电极化能诱导各向异性电荷分离，直接开发铁电材料作为光活性半导体催化剂颇具前景。本研究报道了铁电层状钙钛矿SrBi4Ti4O15作为高效CO2还原的稳健光催化剂。在无助催化剂和牺牲剂的条件下，经退火处理后具有最强铁电性的SrBi4Ti4O15纳米片在气固反应体系中展现出显著的CH4演化光催化CO2还原活性（速率达19.8 μmol·h-1·g-1），在365 nm处表观量子产率（AQY）为1.33%，优于大多数已报道的光催化剂。铁电滞回线、压电力显微镜（PFM）和纳秒级时间分辨荧光光谱揭示，SrBi4Ti4O15卓越的CO2光还原活性主要源于沿[100]方向的强铁电自发极化，该极化促使电荷沿相反方向实现高效体相分离。DFT计算还表明电子和空穴在a轴方向均呈现最小有效质量，证实铁电极化促进了载流子的高迁移率。这项研究表明，传统上作为铁电/压电陶瓷研究的半导体铁电材料，如今或可有力应用于光催化领域以应对日益严峻的能源?；?。