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oe1(光电查) - 科学论文

49 条数据
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  • g-C3N4与磷化铁耦合实现高效可见光驱动制氢

    摘要： 过渡金属磷化物作为有前景的无贵金属助催化剂，在制氢及其他能量转换反应中日益受到关注。本研究报道了一种新型Fe2P/g-C3N4复合光催化剂，可在可见光照射下通过水分解实现高效光催化产氢，其产氢速率约为纯g-C3N4的15倍，且在同等条件下与Pt/g-C3N4相当。通过紫外-可见漫反射、光致发光光谱及光电化学测试的详细分析表明，该Fe2P/g-C3N4复合体系的高效性源于光生电子-空穴对的高度有效分离和低复合率，而非光吸收性能。本研究展示了一种具有无毒、低成本和天然丰度优势的新型光催化剂，可有效提升光催化产氢效率。

    关键词： 光催化、g-C3N4、产氢、无贵金属、Fe2P

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 硅酸盐层上空间可控的氯与钛对C-H键的光催化活化

    摘要： 由于具有经济和环境效益，通过C-H键活化实现的光催化有机转化是一个至关重要但仍具挑战性的研究领域。我们报道了一种利用硅基载体上空间排布的氯原子与钛原子协同作用、具有增强催化活性的环己烷部分氧化光催化工艺。该研究制备了接枝钛物种且能与光化学吸附氯产生有效相互作用的硅基催化剂，其合成过程包括：先将层状硅酸盐与钛(IV)乙酰丙酮配合物反应，再进行氯化处理。多种表征技术证实，接枝在硅酸盐层表面的钛物种有机配体在保持配位状态的同时转化为氯。但后续水合处理后，氯以HCl形式存在。我们考察了该催化剂在太阳光照射下利用分子氧将环己烷转化为环己醇和环己酮的性能表现。这种氯化层状硅酸盐光催化剂展现出显著的高产率（0.7 mmol g-1 h-1）和大量产物生成量（0.8 mmol），同时抑制了环己烷的过度氧化。增强的催化能力可归因于孤立钛原子邻近位置存在自由基媒介（氯）。硅酸盐层上这些活性物种（钛与氯）的高表面密度为形成氯自由基提供了适宜的电子转移条件。

    关键词： 光催化、部分氧化、C-H键活化、KA油、层状硅酸盐、钛硅酸盐、氯气、环己烷氧化

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 传导带电位对Sr2?掺杂CeO?负载Au无助催化剂等离子体光解水制氢的影响

    摘要： 关于可见光照射下半导体负载金纳米颗粒的传导带（CB）位置对等离子体产氢（H2）影响的研究较少，因为此前缺乏传导带位置渐变的合适材料。本研究分析了锶离子（Sr2+）掺杂二氧化铈（CeO2:Sr）的平带电位，发现随着Sr2+摩尔分数增加，其CB位置从+0.031 V至?1.49 V（相对于标准氢电极NHE）逐渐负移。我们制备了由金纳米颗粒、CeO2:Sr和铂（Pt）助催化剂组成的等离子体光催化剂，并通过X射线衍射、紫外-可见光谱及透射电镜进行表征。可见光催化反应表明：当CeO2:Sr的CB电位为?0.61 V（vs. NHE）时，其负载的金纳米颗?？刹?；且电子从金纳米颗粒注入的CB位置负极限存在于?0.61 V至?1.49 V（vs. NHE）区间。研究发现由于注入CeO2:Sr CB的电子具有足够负的电位，Au/CeO2:Sr等离子体光催化剂无需Pt助催化剂也能产氢。

    关键词： 析氢反应、可见光照射、金纳米粒子、等离子体光催化剂、锶掺杂氧化铈

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 采用脉冲激光沉积(PLD)法在多孔Ni-Fe金属基底上制备La<sub>0.9</sub>Sr<sub>0.1</sub>Ga<sub>0.8</sub>Mg<sub>0.2</sub>O<sub>3</sub>薄膜用于CO<sub>2</sub>电解

    摘要： 研究了金属支撑La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3（LSGM）薄膜电池的CO2电解制备。通过NiO-NiFe2O4选择性还原法，成功制备出约30%孔隙率的多孔Ni-Fe（9:1）基底且无显著体积变化，进而在金属基底上制得致密的LaGaO3薄膜。采用Ce0.8Sm0.2O2（SDC）薄膜有效阻止了Ni从Ni-Fe基底的扩散。在Ni-Fe多孔基底上制备的LSGM/SDC薄膜上进行了CO2电解实验。当采用丝网印刷法以SSC粉末制备Sm0.5Sr0.5CoO3（SSC）阳极时，SSC粉末发生显著烧结导致界面电阻损耗增大和过电位升高；而通过在LSGM/SDC层沉积后采用脉冲激光沉积法（30分钟）制备SSC阳极层，获得了SSC阳极与LSGM电解质膜的紧密接触，在973K和773K分别实现了3A/cm2和0.5A/cm2的高CO2电解电流。阻抗分析表明，电流提升源于界面电阻损耗和电极过电位的降低。

    关键词： LaGaO3薄膜、二氧化碳电解、金属支撑体、固体氧化物电解池

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 氧化石墨烯在辅助黑磷剥离及促进可见光与近红外光催化产氢中的双重功能：电子穿梭作用

    摘要： 寻找在可见光和近红外（NIR）区域具有宽带吸收的合适光催化剂，被认为是太阳能利用中最具挑战性的问题之一。黑磷（BP）被证明是太阳能转换中有效的可见光和近红外激活材料。然而，传统液相剥离产率较低，且原始BP的刚性结构和难溶性阻碍了其高产率复合。本文构建了一种新型稳定的无贵金属三元光催化剂——二硫化钼（MoS2）-BP/氧化石墨烯（GO），用于水分解制氢，展现了GO在合成和光催化过程中的双重功能。在可见-近红外光照射下，MoS2-BP/GO的析氢速率提升至3.47 μmol h-1。飞秒瞬态吸收光谱证实了激发态BP向GO及MoS2的快速电子注入效率。本研究为纳米材料设计提供了新思路，并提供了一种无贵金属的制备方案。

    关键词： 可见光与近红外光，析氢反应，氧化石墨烯，黑磷，无贵金属

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 自生成CeVO4作为CeO2/CeVO4/V2O5体系中的导电通道，诱导Z型电荷转移驱动的光催化降解与产氢耦合反应

    摘要： 高效Z型光催化体系的构建被视为环境修复与可再生能源生产领域的研究热点。本研究采用固相反应法成功制备了一种新型Z型CeO2/CeVO4/V2O5光催化剂，在可见光照射下该催化剂实现了有机污染物（亚甲基蓝）的高效降解与同步产氢。通过考察CeO2/V2O5复合材料的处理温度和处理时间对Z型CeO2/CeVO4/V2O5光催化剂性能的影响，发现经550°C热处理3.0小时所得的Z型CeO2/CeVO4/V2O5（550-3）光催化剂展现出最优光催化性能，这归因于CeO2与V2O5之间生成了适量CeVO4纳米颗粒。这些CeVO4纳米颗粒既可作为有效导电通道传输光生载流子，又能作为氧化还原反应中心加速光生电子转移，从而显著提升光生电子-空穴对的分离效率。循环测试表明，该Z型CeO2/CeVO4/V2O5（550-3）光催化剂在相同条件下经五次循环后仍保持较高光催化活性。此外，研究提出了该催化剂同步降解有机污染物与产氢的相关光催化机理。本研究或为设计开发新一代高效Z型光催化剂提供了简便新颖的方法。

    关键词： 导电通道、Z型CeO?/CeVO?/V?O?光催化剂、固相反应法、协同产氢、可见光催化降解

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 负载于价带调控金属氧化物光催化剂AgTaO<sub>3</sub>上的Rh<sub>0.5</sub>Cr<sub>1.5</sub>O<sub>3</sub>实现太阳能驱动水分解

    摘要： 研究了价带调控光催化剂AgTaO3（带隙3.4 eV）的水分解性能提升。助催化剂筛选表明，Rh0.5Cr1.5O3助催化剂在化学计量比水分解制氢氧方面比Cr2O3、RuO2、NiO和Pt高效得多。Rh0.5Cr1.5O3助催化剂的最佳负载量为0.2 wt%。优化后的Rh0.5Cr1.5O3(0.2 wt%)/AgTaO3光催化剂在340 nm处的表观量子产率(AQY)达到约40%。在模拟太阳光照射下，该催化剂的光催化水分解太阳能制氢效率(STH)为0.13%。常压室温条件下可直观观察到该催化剂进行太阳能水分解时产生的气体气泡。

    关键词： Rh0.5Cr1.5O3助催化剂、价带调控光催化剂、太阳能水分解、表观量子产率、AgTaO3、太阳能制氢效率

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 通过抑制光腐蚀的CdS/WO?/CdWO?三组分光催化剂实现可见光驱动的全水分解

    摘要： 可见光下光催化分解水作为解决能源枯竭问题的一种可能方案备受关注。迄今为止，水分解通常使用多种氧氮化物、氧硫化物和氮化物实现，仅有少数研究报道以硫化镉（CdS）为光催化剂进行水分解。其主要原因是CdS会发生光腐蚀。本研究采用CdS/WO3/CdWO4三组分复合光催化剂实现了可见光下的全水分解。该过程中，通过WO3和CdWO4覆盖抑制了CdS的光腐蚀，氧化反应则通过Z型光催化反应在WO3中推进。

    关键词： 钨酸镉、氧化钨、光腐蚀、水分解、硫化镉、Z型机制

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 探究镍掺杂剂在水性胶体硫化锌纳米晶体中对高效太阳能驱动二氧化碳还原的作用

    摘要： 非均相催化剂上的光催化二氧化碳还原反应（CO2RR）为碳减排提供了可能，并成为在常温常压下以太阳能为唯一能量输入生产可再生碳燃料的有前景途径。本文报道了一种新型水系胶体体系——由单分散镍掺杂硫化锌（ZnS:Ni）纳米晶组成，其作为优异的可见光响应光催化剂可将CO2高效还原为甲酸盐。波长依赖性量子产率显示镍掺杂对可见光吸收具有显著贡献。经Cd2+修饰的ZnS:Ni（0.1%）胶体纳米晶实现了高达>95%的甲酸选择性，在340 nm和420 nm波长下分别获得59.1%与5.6%的突出量子效率。所构建胶体ZnS:Ni纳米晶丰富的硫空位及拓展的可见光吸收特性共同促成了卓越的CO2RR性能。然而过量镍掺杂因导致硫空位减少，并未保证光催化CO2RR活性的提升。本研究揭示并讨论了镍掺杂对硫空位的调控机制及其与光催化CO2RR活性的相互作用，不仅深化了对掺杂剂在光催化剂中除吸光作用外调控空位机制的理解，更为设计潜在CO2RR光催化剂提供了指导。

    关键词： 二氧化碳还原、空位、光催化、掺杂、硫化锌

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 一种新型光催化剂Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNbxTa1?xO3，可在可见光照射下高效催化产氢

    摘要： 本工作采用溶胶-凝胶法合成了Y2SiO5:Pr3+,Li这一优异的可见光-紫外光上转换发光材料，随后通过水热法制备了一系列不同Y2SiO5:Pr3+,Li含量的Y2SiO5:Pr3+,Li/NaNbxTa1?xO3（x=0.00、0.25和0.50）复合材料。利用X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、能谱仪（EDX）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见吸收光谱和光致发光光谱（PL）对样品进行表征。通过可见光照射下10 vol%甲醇溶液中的光催化产氢反应，考察了Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNbxTa1?xO3的活性。研究了NaNbxTa1?xO3中Nb含量、Y2SiO5:Pr3+,Li与NaNb0.5Ta0.5O3的质量比、可见光照射时间及循环使用次数对可见光光催化产氢性能的影响。实验结果表明，当Y2SiO5:Pr3+,Li与NaNb0.5Ta0.5O3质量比为0.4:1.0且Pt负载量为0.25 wt%时，所制备的Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNb0.5Ta0.5O3在可见光照射下展现出最高的产氢活性。本研究可为利用太阳能实现大规模光催化产氢提供重要参考。

    关键词： 可见光光催化剂（Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNb0.5Ta0.5O3）、光催化产氢、铂负载、铌取代的NaTaO3、上转换发光剂（Y2SiO5:Pr3+,Li）

    更新于2025-11-19 16:51:07