研究目的
通过扩展至双频实验的表面增强二维红外光谱技术（SE-2DIR），对分子不同位点的振动模式进行标记和探测，从而研究薄层分子膜中的动力学及能量传输过程。
研究成果
研究表明，可利用三聚体红外天线的对称特性来设计其等离激元共振，从而显著增强薄膜双频表面增强二维红外测量中的交叉峰信号。该方法对频率间隔约550 cm-1的分子跃迁实现了近10^4倍的原始交叉峰信号增强——这是此前采用单一宽带激发的等离激元结构所无法实现的。
研究不足
该研究聚焦于实现信号增强所需的方法学，并未深入探究纳米尺度限域如何影响薄膜中的分子结构与动力学。50-100的场增强因子对应于分子-场相互作用的高度非线性区域，这一现象尚未得到充分研究。
1：实验设计与方法选择
本研究采用金三聚体红外天线，通过其臂间间隙实现增强场的局域化。利用三聚体天线的对称性，可单独调控面内等离子体激发的频率以匹配目标分子跃迁。
2：样品选择与数据来源
基准分子为分散于聚苯乙烯(PS)聚合物薄膜中的4-叠氮丁酸-N-羟基琥珀酰亚胺酯(azNHS)。该分子具有多个明亮的振动跃迁，覆盖约1000至3000 cm-1的频率范围。
3：实验设备与材料清单
通过电子束光刻(EBL)在氟化钙(CaF2)窗口上制备的金红外三聚体天线阵列，阵列表面涂覆10 nm厚的azNHS/PS薄膜。
4：实验流程与操作步骤
采用交叉偏振激光脉冲进行双频SE-2DIR测量，选择性激发与目标分子跃迁共振的等离子体激发。实验包含三个飞秒激光脉冲的时序序列。
5：数据分析方法
通过对比含/不含等离子体阵列薄膜中的交叉峰信号强度分析增强效应。采用Lumerical软件的FDTD方法对红外三聚体天线的光学特性进行数值模拟。
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