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双功能纳米尺度组装体:多态电致变色与电荷捕获释放耦合

DOI:10.1002/anie.201912333 期刊:Angewandte Chemie International Edition 出版年份:2019 更新时间:2025-09-12 10:27:22
摘要: 我们展示了一种金属有机双层结构中可控的电荷捕获与释放过程,并伴随多种颜色变化。该金属有机材料具备的双重功能为理解金属介导的电子传输路径提供了基础认知。电化学过程中会出现鲜明的四阶段颜色转变:红色、透明、橙色及棕色。该双层结构包含两个组分:(i) 由定义明确的聚吡啶钌配合物层构成、附着于柔性透明电极上的纳米级栅极;(ii) 由与栅极表面结合的同构铁配合物组成的电荷存储层。该栅极能根据电压变化调控或阻断电子传输。电荷的存储与释放取决于钌配合物层(即栅极)的氧化态。结合电化学与光学数据分析揭示了作用机制:双层结构的棕色直接关联中间态钌物种的形成,为证实通过栅极介导的催化性正电荷释放提供了证据。
作者: Yonatan Hamo,Michal Lahav,Milko E. van der Boom
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研究概述 实验方案 设备清单

本研究的主要目标是展示并应用纳米级双层结构中电荷存储-释放与电致变色效应的耦合。通过在本研究中引入凝胶型结构,首次证明了电致变色储能器件的可行性。其独特之处在于能够以正交方式操控带电材料作为电致变色器件运行。

所展示的分子双层结构能高效存储和释放电荷,同时实现颜色间及无色间的可逆转变。仅通过改变中心金属阳离子(即钌和铁)来匹配两纳米层的氧化还原特性,由此构建出可通过施加不同电位驱动的独特薄膜体系。金属阳离子种类、沉积顺序及栅极厚度是该双层结构功能实现的关键要素。

根据透射率测量结果显示,状态III的电荷释放相对缓慢。在氮气惰性气氛下,双层结构经过35分钟恢复至状态I,其半衰期t1/2约为6.1分钟。

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