研究目的
通过追踪系统尺寸可控的PBI H-聚集体中PBI亚基相互作用所形成电子跃迁偶极矩的瞬时重取向，揭示PBI H-聚集体中的初始激子动力学。
研究成果
该研究证实，在扩展的寡聚物聚集体（小聚集体如二聚体和四聚体中缺失）中，激子迁移发生在激子自陷态（激基缔合物）形成之前。这项关于尺寸可控PBI聚集体的对比研究证实了相干能量转移的存在。
研究不足
FLUPS实验的固有时间分辨率极限（约110飞秒）限制了获取超快弗伦克尔激子动力学直接信息的可能性。
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尺寸可控的苝二酰亚胺聚集体中的超快相干激子动力学
DOI：10.1063/1.5124148
期刊：Structural Dynamics
出版年份：2019
更新时间：2025-09-12 10:27:22
摘要：
对于苝二酰亚胺（PBI）的H-聚集体，已有研究表明光激发后最初离域的Frenkel激子会通过激基缔合物形成而局域化。但近期研究发现，在由至少超过10个PBI亚基组成的较大聚集体中，存在激基缔合物形成之前的激子动力学过程，而该现象在少于四个PBI亚基的小型聚集体中未被观测到。这一特征表明分子聚集体的尺寸对初始激子动力学起着关键作用。为此，我们通过追踪系统调控尺寸的PBI H-聚集体中PBI亚基间相互作用所形成电子跃迁偶极矩的瞬时重取向，试图揭示PBI H-聚集体中的初始激子动力学。利用时间分辨率约40飞秒的偏振依赖飞秒瞬态吸收各向异性光谱测量，可区分不同分子聚集体尺寸对应的超快相干激子动力学。各向异性值的超快衰减曲线不受振动弛豫和旋转扩散过程影响，因此可直接呈现激基缔合物形成前PBI H-聚集体中沿分子链的能量迁移过程——即其相干激子动力学。
作者：
Seongsoo Kang，Christina Kaufmann，Yongseok Hong，Woojae Kim，Agnieszka Nowak-Król，Frank Würthner，Dongho Kim
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