研究目的
提高CISZ量子点/钴配合物杂化体系的光生电荷分离效率，增强其光催化制氢活性。
研究成果
共价键连接的杂化组装体C1@CISZ相比非键合体系C2+CISZ展现出更优异的光催化产氢活性和稳定性。性能提升归因于量子点向催化剂加速的电子转移以及量子点表面电荷复合的延缓。
研究不足
该研究仅限于特定的钴配合物与CISZ量子点体系。由于长时间光解后约34%的表面结合分子钴催化剂发生释放，该杂化组装体的长期稳定性仍有待进一步提升。
由功能化钴四氮杂大环催化剂与CuInS?/ZnS量子点共价连接的杂化组装体的电荷转移动力学及光化学产氢催化性能
DOI：10.1039/c9ta10479h
期刊：Journal of Materials Chemistry A
出版年份：2019
更新时间：2025-09-16 10:30:52
摘要：
尽管钴配合物[Co(CR)X2]+（CR=2,12-二甲基-3,7,11,17-四氮杂双环[11.3.1]十七碳-1(17),2,11,13,15-五烯）作为电催化与光催化产氢及二氧化碳还原催化剂已研究三十余年，但此前仅未功能化的该配合物被用作体相溶液中的自由催化剂。考虑到通过稳定共价键将功能化分子催化剂(MCs)固定于光捕获材料表面常能有效提升半导体/MC杂化光催化体系的活性，我们首次制备了具有锚定基团的功能化[Co(CR)X2]+配合物（C1，X=Br）——其大环配体15位连接(20,60-二羧基吡啶-40-基)基团。将C1共价连接于CuInS2/ZnS（CISZ）核壳量子点(QDs)表面，获得C1@CISZ杂化组装体。对比研究表明：在相同条件下，C1@CISZ与未功能化的[Co(CR)Br2]+配合物（C2）及CISZ QDs组成的非键合参照体系（记作C2+CISZ）相比，其可见光驱动产氢光催化活性高出2-3倍。值得注意的是，分离的C1@CISZ组装体在长期光解过程中比C2+CISZ体系更稳定。此外，光致发光(PL)与瞬态吸收(TA)光谱研究证实：C1在CISZ QDs表面的共价固定加速了电子从量子点向催化剂的转移，同时延缓了量子点表面的电荷复合过程。这种显著提升的电荷分离效率使得C1@CISZ杂化组装体在光催化产氢方面表现出比C2+CISZ更高的活性。
作者：
Chengming Nie，Wenjun Ni，Lunlun Gong，Jian Jiang，Junhui Wang，Mei Wang
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