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通过单壁碳纳米管单手性和混合手性的光电子能谱测量范霍夫奇点的展宽

DOI：10.1021/acs.jpcc.9b07975 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2019 更新时间：2025-09-16 10:30:52
摘要： 单壁碳纳米管（SWCNTs）的占据价带电子态决定了其光电特性，且每种手性SWCNT的价带电子态都具有独特性。光电子能谱（PES）是少数能直接测量材料价带电子密度的手段之一，但此前仅有少量研究观测到SWCNT的价带状态，且从未针对单一手性SWCNT开展过相关研究。本研究制备了单一手性与混合手性SWCNT薄膜，并采用PES对其价带状态进行表征。我们从混合手性原料出发，通过凝胶渗透色谱法和单链DNA辅助水两相萃取法分离获得纯手性SWCNTs，利用紫外-可见-近红外吸收光谱验证了手性分离效果与纯度。研究对象包括单一手性SWCNTs（(10,3)、(7,6)、(7,3)、(6,5)、(8,3)、(9,1)）、金属性与半导体性SWCNTs混合薄膜，以及具有不同直径分布的合成原样混合物。所有样品均采用同步辐射光源完成PES测试，通过宽谱扫描和C 1s芯能级谱确认SWCNT覆盖度、缺陷能级及纯度。价带PES测试显示其电子态信号存在显著展宽（较理论态密度计算结果更明显，且无法用仪器分辨率解释），并观察到展宽程度与管径呈反比关系——小直径SWCNTs的展宽更为显著。我们推测该现象与光空穴寿命相关，发现大直径SWCNTs的光空穴寿命明显更长。基于Tomonaga-Luttinger理论和费米液体Landau理论，本文探讨了展宽效应与光空穴寿命的管径依赖性。
作者： Cameron James Shearer，LePing Yu，Adam J. Blanch，Ming Zheng，Gunther G Andersson，Joseph G. Shapter
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究通过光电子能谱测量单壁碳纳米管（单一手性与混合手性）中范霍夫奇点的展宽现象。

研究成果

该研究利用光电子能谱（PES）成功测量了手性纯单壁碳纳米管（SWCNTs）的价带电子态，观察到与SWCNT直径相关的范霍夫奇点显著展宽现象。这种展宽归因于手性依赖的光生空穴寿命，其发现对于基于朗道理论和汤姆onaga-龙格费米液体理论理解SWCNTs电子特性具有重要意义。

研究不足

该研究承认，在大量制备手性纯样品方面存在困难，且尽管进行了广泛提纯，仍存在杂质问题。仅凭仪器分辨率或样品纯度无法完全解释价带信号的展宽现象，这表明单壁碳纳米管的内在特性起到了重要作用。

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