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石墨烯量子点的定制化用于有毒重金属检测

DOI：10.1007/s00339-019-3042-6 期刊：Applied Physics A 出版年份：2019 更新时间：2025-09-16 10:30:52
摘要： 通过氮掺杂填补空位缺陷，可提升石墨烯量子点对有毒重金属（THMs；Cd、Hg、Pb）的敏感性。我们采用密度泛函理论研究了THMs在石墨烯量子点（GQDs）及氮配位缺陷GQDs（GQD@1N、GQD@2N、GQD@3N和GQD@4N）表面的吸附行为。热化学计算表明，Pb原子在表面的吸附比Cd和Hg更有利。氮对GQD表面空位缺陷的修饰显著增强了THMs在GQD表面的电荷转移和吸附能（GQD@4N > GQD@3N > GQD@1N > GQD@2N > GQD）。各表面上铅的电荷转移和吸附能均大于镉和汞（Pb > Cd > Hg）。分子中的原子量子理论和非共价相互作用图谱进一步验证了该结果，同时证实Pb原子在氮配位空位缺陷处具有部分共价键和静电作用的特性。作为键强度判据的THM...N相互作用的电子密度值高于THM…C相互作用，印证了THMs在表面吸附能的变化趋势。表面HOMO-LUMO能隙降低程度遵循Pb > Cd > Hg顺序，并导致电导率提升，这与计算的吸附能趋势一致。THMs吸附引起的表面能隙和电导率显著变化，使其成为极具潜力的金属检测传感器。时变密度泛函理论计算显示，THMs吸附后表面紫外-可见吸收光谱出现峰位移、峰猝灭及新峰等现象，其中峰位移与THMs在表面的吸附能大小相对应。这些结果将推动实验工作者通过理性系统调控表面结构来开发重金属检测传感器。
作者： Hamid Reza Ghenaatian，Mehdi Shakourian?Fard，Masoud Rohani Moghadam，Ganesh Kamath，Mohsen Rahmanian
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研究概述 实验方案

研究目的

通过氮掺杂空位缺陷提高石墨烯量子点对有毒重金属（镉、汞、铅）的灵敏度，以应用于潜在传感器领域的研究。

研究成果

研究表明，在空位缺陷处进行氮掺杂能显著提高石墨烯量子点对有毒重金属的敏感性，其中铅表现出最高的吸附能。该发现表明，氮配位的缺陷GQDs有望成为开发重金属检测传感器的理想材料。本研究为此领域的后续实验工作提供了理论基础。

研究不足

该研究纯属计算性质，其发现需经实验验证。所用模型（环状晕苯）可能无法完全体现实际石墨烯量子点的复杂性。本研究仅聚焦于三种有毒重金属（镉、汞、铅），其结论未必适用于其他金属。

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