研究目的
本工作的目标是深入研究离轴和同轴脉冲激光沉积法制备的MoSx薄膜的主要特性,并确定通过这些方法在玻璃碳基底上沉积的MoSx薄膜所能实现的最高析氢反应性能。
研究成果
采用两种模式从MoS2靶材进行脉冲激光沉积(PLD),使我们获得了具有不同成分和形貌的非晶MoSx基催化剂。这种混合结构在一定程度上减缓了电流通过沉积层的传输速度;但这也提供了更大的物理表面积,从而为析氢反应(HER)创造了更多活性位点。该混合催化剂的孔隙结构/形貌特性,随着MoSx~2+δ/Mo催化剂负载量的增加,有效促进了暴露表面积的增长。离轴PLD模式与轴向PLD模式的区别在于:前者能以更高沉积速率制备催化性MoSx~3+δ薄膜,且非晶MoSx~3+δ(δ约0.8-1.1)相中的硫浓度更高。
研究不足
实验的技术和应用限制包括:难以在整个样品表面实现MoSx催化剂的均匀分布,以及薄膜暴露于空气时存在氧化的可能性。
1:MoSx薄膜轴向与非轴向脉冲激光沉积的实验方法:
轴向PLD中,基底与激光羽流扩展轴呈垂直角度放置,距靶材3.5厘米;非轴向PLD在8帕氩气压力下进行,基底距靶材2厘米。采用Solar LQ529激光器脉冲烧蚀MoS2靶材。
2:5厘米;非轴向PLD在8帕氩气压力下进行,基底距靶材2厘米。采用Solar LQ529激光器脉冲烧蚀MoS2靶材。
制备的MoSx薄膜结构与电化学表征:
2. 制备的MoSx薄膜结构与电化学表征:不同厚度的MoSx薄膜在室温下沉积于抛光玻璃碳(GC)、抛光硅片和NaCl晶体基底上。通过配备能量色散X射线光谱仪的扫描电子显微镜(SEM&EDS,Tescan LYRA 3)及632.8纳米(He-Ne)激光微拉曼光谱(MRS)分析薄膜结构、成分与表面形貌。采用Al Kα辐射(1486.6 eV)的X射线光电子能谱(XPS,美国威斯康星州麦迪逊Thermo Scientific K-Alpha仪器)研究MoSx薄膜化学状态。
3:8纳米(He-Ne)激光微拉曼光谱(MRS)分析薄膜结构、成分与表面形貌。采用Al Kα辐射(6 eV)的X射线光电子能谱(XPS,美国威斯康星州麦迪逊Thermo Scientific K-Alpha仪器)研究MoSx薄膜化学状态。
轴向与非轴向PLD制备的MoSx~2+δ/Mo与MoSx~3+δ薄膜电催化性能:
3. 轴向与非轴向PLD制备的MoSx~2+δ/Mo与MoSx~3+δ薄膜电催化性能:在充氢0.5 M H2SO4水溶液中,使用俄罗斯切尔诺戈洛夫卡Elin仪器公司P-5X型电化学分析仪测试GC基底沉积MoSx薄膜的电化学特性。
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