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利用壳隔离等离子体超结构将表面增强拉曼光谱技术拓展至液体领域

DOI：10.1002/chem.201903204 期刊：Chemistry – A European Journal 出版年份：2019 更新时间：2025-09-19 17:13:59
摘要： 基于金/二氧化硅的等离子体超结构（PS）被制备用于液相应用中的壳隔离纳米粒子增强拉曼光谱（SHINERS）。这些超结构由表面负载等离子体金纳米粒子（NPs）的功能化二氧化硅球组成。功能化处理采用(3-氨基丙基)三甲基氧基硅烷和聚乙烯亚胺（PEI）。在透射电镜（TEM）、紫外可见光谱（UV/Vis）和动态光散射（DLS）实验中，PEI功能化的球体显示出最高的金纳米粒子吸附密度。随着金纳米粒子/二氧化硅球尺寸比的减小，也观察到吸附密度的增加。为优化等离子体活性，将61纳米的金纳米粒子负载到900纳米的二氧化硅-PEI球上，并在这些超结构表面包覆一层超?。?-2纳米）的二氧化硅以获得壳隔离等离子体超结构（SHIPS），从而防止金纳米粒子与液体介质直接接触。Zeta电位测量、TEM和SHINERS表明二氧化硅包覆成功。使用SHIPS和638纳米激光的SHINERS检测限约为罗丹明10^-12摩尔（未包覆PS为10^-15摩尔），所有采集设置均适用于催化应用。
作者： Caterina S. Wondergem，Thomas P. van Swieten，Robin G. Geitenbeek，Ben H. Ern(cid:2)，Bert M. Weckhuysen
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究兼具表面增强拉曼散射活性和胶体稳定性的金纳米颗粒/二氧化硅球等离子体超结构（PS）的最佳性能，用于非均相催化反应监测。

研究成果

已成功制备出具有表面增强拉曼散射活性且胶体稳定的(Au/SiO2)@SiO2超结构，用于多相催化反应监测。研究发现静电相互作用主导了金纳米颗粒的吸附过程（而非本征化学亲和力），并确定了金纳米颗粒与二氧化硅球体半径的最佳配比以实现最优吸附密度和等离子体耦合。该结构为利用表面增强拉曼散射技术研究液相体系（特别是多相催化相关反应）提供了可能。

研究不足

该研究仅限于探究金纳米颗粒/二氧化硅球等离激元超结构及其在液相非均相催化表面增强红外吸收光谱（SHINERS）中的应用。虽然优化了胶体稳定性和表面增强拉曼散射（SERS）活性，但未深入探索其在实际催化体系中的实际应用。

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