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发生在2-萘酚-6,8-二磺酸光酸反应半径<a>上的可逆分子间耦合分子内(RICI)质子转移

DOI：10.1063/1.5134760 期刊：The Journal of Chemical Physics 出版年份：2020 更新时间：2025-09-23 15:19:57
摘要： 采用稳态和时间分辨荧光技术研究了可逆解离光酸2-萘酚-6,8-二磺酸盐(2N68DS)的激发态质子转移(ESPT)过程。实验在水及乙腈-水混合溶剂中进行。通过细致分析ESPT反应后光碱-质子对的配对复合动力学发现：位于8位的侧基为质子回复合反应提供了两个靶点——原始的O-解离位点和最邻近质子OH解离位点的SO3-。该现象在χwater<0.14的乙腈-水混合体系中得到佐证，此时仅发生分子内ESPT，质子转移后的R*O-荧光带较纯水中游离R*O-带红移约2000 cm-1。当水含量超过χwater=0.14时，R*O-荧光带明显蓝移；χwater>0.23时该谱带与纯水中游离阴离子带相似。与此同时，随着水含量增加，由于溶剂(体相水)的分子间ESPT逐渐取代通过水桥的缓慢分子内ESPT过程，ESPT速率随之提升。
作者： Ehud Pines，Dina Pines，Oren Gajst，Dan Huppert
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研究概述 实验方案

研究目的

研究可逆解离光酸2-萘酚-6,8-二磺酸盐（2N68DS）在水及乙腈-水混合溶液中激发态质子转移（ESPT）过程，并探究在纯水中验证次级质子化位点可行性的可能。

研究成果

2N68DS初始质子解离反应后发生的可逆复合反应，无法通过单一反应半径a上的活性边界条件进行建模。通过在a上应用双重活性边界条件来模拟2N68DS分子上与光碱O?的主要质子化位点竞争质子的第二个可逆质子化位点，实现了对动力学数据的极佳拟合。

研究不足

纯水中的动力学数据质量非常出色，但目前乙腈-水溶液中的时间分辨测量结果无法用于检验球对称DBC模型——该模型在此类混合溶剂环境中应用时必然存在缺陷，因为SSDP程序假设溶剂为无结构的连续介质环境，而这一假设在混合溶剂体系中很可能不成立。

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