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二维Janus过渡金属硫族化合物与石墨烯范德华夹层异质结光伏电池中的光生载流子分离与转移

DOI：10.1021/acs.jpclett.0c00706 期刊：The Journal of Physical Chemistry Letters 出版年份：2020 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 二维（2D）Janus过渡金属二硫化物（JTMDs）具有直接带隙和强可见光吸收特性，在光伏（PV）电池领域展现出应用前景。本研究通过第一性原理计算，探究了2D JTMDs与石墨烯范德华夹层异质结（G/JTMDs/G）光伏器件中光生载流子的电子结构及动力学行为。研究发现：JTMDs内禀的内建电场会产生不对称势场，该势场能有效增强G/JTMDs/G异质结构中光生载流子数百飞秒内向不同石墨烯层的定向分离与转移。此外，光生电子（空穴）可通过电势较低（较高）的硒面从单层MoSSe（MoSeTe）转移至石墨烯片层，而光生空穴（电子）的转移则因施主态与受主态间存在较大能级间隔受到抑制。
作者： Xiaofeng Liu，Pengfei Gao，Wei Hu，Jinlong Yang
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究二维Janus过渡金属硫化物与石墨烯范德华三明治异质结光伏电池中光生载流子的电子结构与动力学特性，以增强光生载流子的分离与转移效率。

研究成果

光生载流子可在JTMDs本征内建电场的促进下，沿优选扩散方向从单层JTMDs转移至石墨烯层。该转移过程在数百飞秒内完成，其驱动力源于非绝热与绝热分子动力学机制。然而，在某些异质结构中，由于给体态与受体态间存在较大能级差，光生空穴（电子）的转移受到抑制。通过垂直堆叠MoSSe与MoSeTe可调控给体态与受体态间距，从而实现光生电子与空穴的协同转移。

研究不足

该研究的局限性在于所采用的计算方法可能无法完全捕捉所有物理现象。研究未考虑自旋轨道耦合（SOC），且PBE泛函会低估带隙，这可能影响结果的准确性。

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