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纳秒激光脉冲照射下金纳米颗粒中分子分解的动力学研究——以5-溴尿嘧啶为例

DOI：10.1063/1.5137898 期刊：The Journal of Chemical Physics 出版年份：2020 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 激光照射的金纳米颗粒（AuNPs）能有效吸光并加热周围介质，从而在从等离子体催化到癌症光热治疗等领域具有广泛应用。因此，需要深入理解其热学、光学及电子诱导的反应路径。本研究以亲电性DNA碱基类似物5-溴尿嘧啶（BrU）为模型化合物，在不同条件下研究其在强纳秒激光脉冲照射的AuNPs附近的分解过程。通过紫外-可见（UV-Vis）光谱追踪了AuNPs的等离子体响应以及BrU浓度和光产物的变化规律，并分析其与辐照时间的关系。我们建立了动力学模型来确定BrU两条平行分解路径的反应速率，并评估了这些路径对激光能量密度及AuNPs吸附作用的依赖性。此外，分别采用原子力显微镜和有限时域差分计算测定了分解后AuNPs的尺寸及其电场增强效应。研究发现直接光反应影响较小，而AuNPs受热效应显著。但由于辐照后AuNPs尺寸减小，观察到激光能量密度与AuNPs等离子体响应之间存在权衡关系。因此多次激光脉冲照射下，AuNPs的分解可能限制可达到的温度上限。这些发现对于高效设计催化型等离子体系统具有重要参考价值。
作者： Telma S. Marques，Robin Schürmann，Kenny Ebel，Christian Heck，Ma?gorzata A. ?mia?ek，Sam Eden，Nigel Mason，Ilko Bald
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究在不同条件下，用强纳秒激光脉冲照射金纳米粒子（AuNPs）附近5-溴尿嘧啶（BrU）的分解动力学。

研究成果

BrU环结构碎裂的分解速率取决于激光能量密度、重复频率以及BrU的初始浓度。C-Br键断裂而残留分子保持完整的过程很可能与分子在金纳米粒子上的吸附无关。辐照参数与生成的金纳米粒子基底的光学和热学特性相互关联，从而限制了该体系反应动力学的可调性。

研究不足

该研究的局限性在于，由于金纳米粒子（AuNPs）在辐照下尺寸减小，激光能量密度与金纳米粒子的等离激元响应之间存在权衡关系。金纳米粒子表面直接接触的条件在温度和压力方面都极为极端，这可能会影响反应路径。

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