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等离子体诱导共振能量转移与热电子注入过程的统一理论：提升光电流效率

DOI：10.1063/1.5050209 期刊：The Journal of Chemical Physics 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 金属纳米粒子（MNPs）中的等离激元有望增强半导体中的太阳能转换。近场区域中两种关键的增强机制是热电子注入（HEI）和等离激元诱导共振能量转移（PIRET）。对这两种机制的单独研究表明，PIRET效率受限于等离激元的短寿命，而热电子则源于等离激元衰变。建立耦合的HEI与PIRET过程的统一理论具有根本性的研究价值且对可靠预测必不可少，但由于参与增强过程的各种组分之间存在多重相互作用，该理论构建较为复杂。本文采用模型哈密顿方法建立了包含PIRET和HEI的联合理论框架，研究了耦合动力学及热电子能量分布的时间演化。该理论进一步预测了PIRET光谱依赖性中由干涉引起的不对称性，可用于区分PIRET与HEI。由于PIRET和HEI的相对贡献强烈依赖于MNPs的尺寸，这为调控两者贡献强度提供了简单途径。本文结果可为未来等离激元太阳能收集应用提供进一步指导。
作者： Xinyuan You，S. Ramakrishna，Tamar Seideman
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研究概述 实验方案

研究目的

建立一个统一的理論框架，用于描述等离激元太阳能转换中耦合的热电子注入（HEI）和等离子体诱导共振能量转移（PIRET）过程。

研究成果

针对HEI和PIRET过程建立的统一理论框架，揭示了等离子体太阳能转换的动力学机制。研究发现，由于干涉效应会导致PIRET的光谱依赖性呈现非对称响应，这一特征可用于区分PIRET与HEI。研究还发现PIRET与HEI的相对贡献取决于金属纳米颗粒的尺寸，这为调控二者比例以实现高效太阳能转换提供了方法依据。

研究不足

该研究为理论性研究，未包含实验验证。整个系统的复杂性使得数值解法难以实现，需要采用近似方法，而这些方法可能无法涵盖现实系统中的所有方面。

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