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通过原子尺度重排实现Pt-Skin金纳米颗粒失稳的动力学图谱

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b06102 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 一种常用的提高铂基催化剂质量活性的策略是合成具有单层厚铂皮层的金纳米颗粒（NPs）。金与铂的协同效应可提升催化活性并改善铂利用率。然而我们近期平衡蒙特卡洛模拟预测表明，铂皮层的稳定性存疑——表面铂最终会被金取代。通过分子动力学研究揭示了金在真空和溶液环境中促使铂皮层失稳的作用机制，该方法模拟了多种纳米颗粒合成路径下的不同初始金-铂排布构型。当铂团簇中的原子数超过临界值时，理想的单层铂结构会迅速转变为三维（3D）铂团簇，这与我们预测的金-铂体系中铂单层向Volmer-Weber生长模式转变的模型相符。在室温条件下，铂原子主要通过涉及金原子的交换机制或金原子攀爬至铂上方的途径，在亚秒级时间尺度内迁移至次表面层。实际上，实验中所谓的"铂皮层"金纳米颗粒很可能对应着次表面铂层上方仅存在单层表面金的结构。大尺寸三维铂团簇的存在可能减缓金原子在铂表面的攀爬过程，从而延迟金皮层的形成。
作者： Mantha Sai Pavan Jagannath，Srikanth Divi，Abhijit Chatterjee
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研究概述 实验方案

研究目的

研究不同条件下金纳米颗粒上Pt-skin层的稳定性及其失稳机制，以理解其催化活性与利用方式。

研究成果

该研究表明，金纳米颗粒表面的铂"皮肤"层本质上不稳定，在数秒或更短时间内会向次表面扩散。其失稳机制因纳米颗粒尺寸、晶面及沉积铂量的不同而异。研究结果强调在催化活性研究中需引入分子动力学计算，并指出实验中所谓的"铂皮肤"金纳米颗粒实际上可能是次表面铂层上覆盖单层表面金的结构。

研究不足

该研究聚焦于热力学平衡态的Au?Pt纳米颗粒，这些颗粒是在合成后经过长时间才达到的。模拟未考虑第三元素的存在，并研究了不同的初始Au?Pt几何构型。实验表征技术的分辨率可能限制了对合成的Au@Pt核壳纳米颗粒是否具有稳定铂壳层进行探测的能力。

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