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为什么以及如何在功能化半导体光电极上实现二氧化碳转化为甲醇

DOI：10.1021/jacs.8b09946 期刊：Journal of the American Chemical Society 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 用吸附的2-吡啶阴离子（2-PyH–*）对半导体电极表面进行功能化，被认为能够实现二氧化碳光致电化学选择性还原为甲醇。这一假说得到了近期关于2-PyH–*具有足够寿命且向CO2转移氢负离子（HT）能垒较低的研究估算支持。然而，将CO2完全还原为甲醇的机制仍未明确。本研究采用经验证的量子化学模拟方法对磷化镓体系建模，揭示了一条通过特定CO2还原中间体进行氢负离子转移的反应路径。预测能垒表明：向甲酸（HCOOH）转移氢负离子需要吸附态的HCOOH*与2-PyH–*发生反应——这体现了电极表面的新催化作用。虽然向HCOOH*转移氢负离子会生成CH2(OH)2，但后续向CH2(OH)2转移氢负离子形成甲醇的过程受阻；而脱水后的CH2O却能与2-PyH–*轻松反应生成甲醇。通过2-PyH–*的氢负离子转移进一步将甲醇还原为甲烷时存在高能垒，这与实验现象一致。我们发现磷化镓表面能促进向HCOOH*的氢负离子转移，这解释了为何CdTe光电极上主要的CO2还原产物是甲酸而非甲醇——因为甲酸不吸附于CdTe表面导致反应终止。2-PyH–*（相对于其质子化产物DHP*）的稳定性、CH2(OH)2相对于CH2O的主导地位，以及CH2(OH)2*必需的脱附过程，这些最可能的限制因素共同解释了实验中观察到的甲醇低产率现象。
作者： Shenzhen Xu，Lesheng Li，Emily A. Carter
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研究概述 实验方案

研究目的

研究功能化半导体光电极上二氧化碳光电还原为甲醇的机理。

研究成果

阐明了吡啶（Py）共催化下GaP光电极上CO2还原为CH3OH的完整反应路径。研究表明，2-吡啶氢自由基（2-PyH–*）的稳定性、CH2(OH)2相对于CH2O的主导地位，以及CH2(OH)2*所需的脱附过程，是导致CO2还原产物产率较低的主要原因。未来工作应聚焦于优化表面组成和吡啶功能化，以调控这些物质的相对稳定性。

研究不足

2-吡啶氢自由基（2-PyH?）与其质子化形式DHP?的稳定性、CH?(OH)?相对于CH?O的优势地位，以及CH?(OH)??所需的脱附过程是主要限制因素。这些因素导致了二氧化碳还原产物的低产率。

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