研究目的
利用皮秒X射线吸收光谱探测太阳能材料(如多晶型物和无机铯基钙钛矿)光激发所形成中心的电子与几何结构。
研究成果
该研究展示了一种元素选择性、时间分辨的光激发太阳能材料探测方法的优势。研究发现,在80皮秒内,TiO2锐钛矿和金红石相中存在Ti缺陷处的电子局域化现象,以及CsPbBr3价带中的微小空穴极化子形成。随着瑞士X射线自由电子激光器(SwissFEL)的问世,该方法对研究此类超快过程的时间尺度极具前景。
研究不足
该研究仅限于探究元素氧化态变化所产生的强信号所导致的电荷局域化现象。时间分辨率通常为70-100皮秒,可能无法捕捉电荷动力学的所有方面。
1:实验设计与方法选择:
该研究利用同步辐射装置的时间分辨X射线吸收光谱(XAS)技术,探测过渡金属氧化物(TMOs)和钙钛矿中电子的归宿。采用MHz重复频率的光学泵浦/X射线光谱探测方案,并结合液体射流形式的样品输送方式。
2:样品选择与数据来源:
研究调查了溶液中光激发的金红石型TiO2纳米颗粒(NPs)以及无机铯基钙钛矿纳米颗粒(CsPbBr3和CsPb(ClBr)3)。
3:实验设备与材料清单:
实验在瑞士光源(SLS)的microXAS、PHOENIX和SuperXAS光束线站进行。皮秒泵浦激光系统的工作频率为同步辐射源的一半。
4:实验流程与操作步骤:
瞬态信号由光激发样品与未激发样品的X射线吸收差值构成,通过对给定泵浦-探测脉冲时间延迟下多组激光/X射线脉冲对进行平均获得。
5:数据分析方法:
通过分析瞬态XAS光谱反映光诱导作用下中心电子结构与几何结构的改变。
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